无基底或集流体的自支撑微型超级电容器（MSC）器件在实际应用中颇具潜力。然而，由于需要优化活性位点、电导率、离子扩散、图案控制以及解决对湿度敏感等问题，制备高性能的自支撑 MSC 器件仍然颇具难度。 本文提出，由于 sp2 和 sp3 杂化的平衡，优化石墨烯上的含氧量有望满足这些需求。使用中等氧化程度的石墨烯，可轻松获得柔韧性好、导电、耐水且易于加工的薄膜，这有利于制备自支撑 MSC 电极。与凝胶电解质组装后，该自支撑 MSC 器件在使用水凝胶电解质时，质量负载约为10 mg cm-2的情况下，展现出898.4 mF cm-2的高电容；使用离子凝胶电解质时，电容为383.6 mF cm-2。相应地，该 MSC 器件在功率密度为0.85 mW cm-2时，可实现42.6 µWh cm-2的标志性能量密度（在功率密度为141.7 mW cm-3时，能量密度为7.1 mWh cm-3）。高性能、制备简便以及非活性成分少等优点，使得这种自支撑 MSC 器件在实际应用中前景广阔。
Fig 1.a – d）自支撑微型超级电容器（MSC）的示意图：a）高氧化还原位点与快速电荷转移。b）边缘处的快速离子扩散。c）多样性与精确加工。d）电解质保持与耐水稳定性。e – h）优化氧基团的优势：e）平衡活性位点与电导率。f）形成多孔结构。g）低能量刻写与高效散热。h）将电解质与石墨烯片结合。
Fig 3. a) 石墨烯薄膜简易制备流程示意图。b – j) 高氧化石墨烯（G – H）、中等氧化石墨烯（G – M）及低氧化石墨烯（G – L）薄膜的应力 – 应变曲线、柔韧性、导电性、激光刻写效果、接触角、水稳定性及氮气吸附 – 脱附等温线。
Fig 5. a) 中等氧化石墨烯（G – M）微型超级电容器（MSC）的制备示意图。b) 置于聚乙烯醇（PVA）/氢氧化钾（KOH）凝胶电解质中的自支撑G – M MSC器件图片。c) 各种自支撑图案化薄膜的图像。d) 激光加工边缘的扫描电子显微镜（SEM）图像（插图为边缘的高分辨率SEM图像）。e, f) G – M MSC在不同扫描速率和电流密度下的循环伏安（CV）曲线和恒电流充放电（GCD）曲线。g) 不同质量负载下G – M MSC的比电容。
Fig 6. a) 无基底的柔性自支撑微型超级电容器（MSC）的图片。b、c) 中等氧化石墨烯（G – M）微型超级电容器（MSC）在不同扫描速率和电流密度下的循环伏安（CV）曲线和恒电流充放电（GCD）曲线。d) 不同电流密度和扫描速率下的面电容。e) 平面和弯曲状态下的循环稳定性（插图为扫描速率为 10 毫伏 / 秒时不同弯曲角度下的循环伏安曲线）。f) 由自支撑微型超级电容器（MSC）点亮的发光二极管（LED）的照片。g) 10 个串联的微型超级电容器（MSC）在平坦和弯曲状态下的图片及其在 20 毫伏 / 秒时的循环伏安曲线。h) 中等氧化石墨烯（G – M）微型超级电容器（MSC）与已报道结果的能量和功率密度对比。i) 与其他微型超级电容器（MSC）器件相比，这项工作的优势。
相关研究工作由江苏大学Dawei Cao/ Yuan Liu团队于2024年在线发表在《Small》期刊上， Facile Preparation of High-Performance Free-Standing Micro-Supercapacitors by Optimizing Oxygen Groups on Graphene，原文链接：https://doi.org/10.1002/smll.202404307
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