研究背景
石墨烯是一种优越的二维（2D）平台，可用于承载称为表面等离子体激元（SPPs）的受限光-物质激发模式。其低本征损耗和高光学约束能力使其在极化激元应用中极具吸引力。然而，石墨烯的各向同性特性限制了其在引导和聚焦 SPPs 方面的能力，使其在极化激元透镜和导向（canalization）方面不如各向异性椭圆和双曲材料。
研究内容
在本研究中，哥伦比亚大学Abhay N. Pasupathy & D. N. Basov合作提出石墨烯/CrSBr 作为一种经过工程设计的二维异质界面，在中红外（MIR）和太赫兹（THz）能量范围内支持高度各向异性的 SPP 传播。通过扫描隧道显微镜（STM）、散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）以及第一性原理计算，作者证实了石墨烯/CrSBr 界面层之间超过 10¹³ cm⁻² 的空穴/电子相互掺杂。
由于电荷转移所激发的 SPPs 在石墨烯中产生，并与界面掺杂 CrSBr 中的电荷诱导电子各向异性相互作用，导致 SPPs 优先沿着 CrSBr 层内由准一维链构成的特定方向传播。这种多重邻近效应不仅能够生成 SPPs，还赋予其各向异性的传播特性，使其在 CrSBr 的不同面内晶体学轴上具有相差一个数量级的传播长度。
图文导读
(1) 本实验首次通过构建石墨烯/CrSBr 异质结，实现了具有高度各向异性传播特性的表面等离子体激元（SPPs），揭示了二维范德华材料中电荷转移诱导的光学各向异性效应。
(2) 实验通过扫描隧道显微镜（STM）和扫描隧道谱（STS）测量，观察到石墨烯的狄拉克点发生超过 0.5 eV 的能级偏移，表明界面发生了显著的电荷转移，这一现象与理论预测相吻合。
(3) 采用散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM），实验可视化了电荷转移驱动的 SPPs，并定量分析了其色散行为，发现 SPPs 的传播长度在 CrSBr 的面内晶体学轴之间存在近一个数量级的差异，同时在太赫兹频率范围内 b 轴 SPP 传播速度显著降低。
(4) 研究表明，CrSBr 具有强烈的面内各向异性，由其准一维电子结构主导，在 b 轴方向导电性较高，而 a 轴方向则由于平带导带（flat conduction bands）导致电子输运受限。石墨烯 SPPs 受邻近 CrSBr 层电子-空穴激发的影响，导致其在 CrSBr 层内的准一维链方向上优先生长。
(5) 第一性原理计算进一步证实，界面掺杂 CrSBr 中的电子-空穴激发显著增强了其光学各向异性，从而在石墨烯中诱导了方向选择性的 SPP 传播。这一发现为在二维原子级材料中实现可控的光子操控提供了新的物理机制和工程策略。
图 1 | 石墨烯/CrSBr 异质结构中的电荷转移与单轴等离子体极化子传播示意图。
图 2 | 石墨烯/CrSBr异质结构界面电荷转移的多模态表征。
图 3 | 石墨烯/CrSBr异质结构中的邻近诱导各向异性和单轴SPP。
图 4 | 电子掺杂CrSBr单层和石墨烯/单层CrSBr异质结构的JDOS的第一性原理计算。
结论展望
本文对石墨烯/CrSBr 异质结进行了多模态扫描隧道显微镜（STM）和散射型扫描近场光学显微镜（s-SNOM）实验及理论研究，揭示了显著的近邻诱导电荷转移及电子调控的等离子体各向异性。利用对石墨烯/CrSBr 局部电子结构和纳米光学行为的双重敏感性，作者解析了材料本征光学特性、电子各向异性及新兴等离子体阻尼效应之间的微妙相互作用。结合第一性原理计算提供的理论见解，作者的实验观察构建了石墨烯中单轴 SPP（表面等离子体激元）工程化的完整物理机制，并实现了在原子级薄材料中对极化激元的二维操控。
作者的研究结果对于石墨烯 SPP 及二维极化激元的调控具有重要意义，同时提出了一种在本征各向同性介质中诱导各向异性的全新方法。以往实现单轴或各向异性 SPP 的策略主要依赖于复杂的器件制造或 SPP 介质的内在各向异性，极大限制了可用于 1D 光操控的材料平台。而作者的近邻诱导策略使得在非易失性平台上，以纳米尺度精度引导等离子体介导的能量传输成为可能，从而在单层极限下实现二维透镜、波导及光道化等功能。因此，该异质结可集成到光学电路中，为光子元件（如波导、谐振器和发射器）提供紧凑的方向耦合能力，同时兼具方向导流和动量过滤作用。
本研究揭示的行为适用于由各向异性半导体构建的石墨烯基电荷转移异质结（如黑磷、ReSe₂），引入了一类新的准一维等离子体异质结。此外，作者预计通过调控石墨烯/CrSBr 的化学势以及设计多层扭转界面，可以进一步优化这种行为。此外，其他界面效应也可能被利用来调控石墨烯/CrSBr 中的方向性 SPP 传输，包括各向异性 shake-off 带、莫尔诱导的布里渊区折叠，以及准一维电荷密度波的形成。最后，作者预见，该电荷转移平台还可用于电子与等离子体调控 CrSBr 中的二维磁有序相，反之亦然。
该工作发表在Nature Communications上
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56804-y
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