Nature Nanotechnology | 多层菱形石墨中增强的电子关联新见解!

自单层石墨的制备以来,凝聚态物理学通过探索石墨烯及其二维材料的同类物质取得了显著进展。最近,具有平坦电子能带的二维材料堆叠引起了广泛关注。在平坦能带中,电子的动能几乎被抑制,从而放大了相互作用效应。这使得平坦能带成为研究奇异关联相和新兴量子现象的理想平台。

引言

自从石墨烯的剥离技术问世二十年后,研究重点正转向“重组”石墨,以揭示电子相互作用的新见解。匈牙利布达佩斯技术物理和材料科学研究所的Péter Nemes-Incze研究者发表个人见解:

主要内容

自单层石墨的制备以来,凝聚态物理学通过探索石墨烯及其二维材料的同类物质取得了显著进展。最近,具有平坦电子能带的二维材料堆叠引起了广泛关注。在平坦能带中,电子的动能几乎被抑制,从而放大了相互作用效应。这使得平坦能带成为研究奇异关联相和新兴量子现象的理想平台。

一个独特且简单的例子是石墨的菱面体相(图1a),其中电子在碳原子之间以“楼梯”模式跳跃,使得电子态集中在最外层的石墨烯层(图1b)。这些态形成了平坦的能带,具有一个显著的特性:随着晶体的增厚,它会将更多的电子捕捉到费米能级上。在他们发表在《自然纳米技术》上的论文中,张等人通过扫描隧道显微镜(STM)直接测量了这一预测的态密度增加。他们通过记录金属STM针尖与样品表面之间的隧道导电性,随着电压的变化,平坦能带相关的态密度峰出现在零电压时,表现为隧道导电性中的显著峰值,且对应于费米能级(见张等人论文中的图1c和图2)。

图文导读

自单层石墨的制备以来,凝聚态物理学通过探索石墨烯及其二维材料的同类物质取得了显著进展。最近,具有平坦电子能带的二维材料堆叠引起了广泛关注。在平坦能带中,电子的动能几乎被抑制,从而放大了相互作用效应。这使得平坦能带成为研究奇异关联相和新兴量子现象的理想平台。

一个独特且简单的例子是石墨的菱面体相(图1a),其中电子在碳原子之间以“楼梯”模式跳跃,使得电子态集中在最外层的石墨烯层(图1b)。这些态形成了平坦的能带,具有一个显著的特性:随着晶体的增厚,它会将更多的电子捕捉到费米能级上。在他们发表在《自然纳米技术》上的论文中,张等人通过扫描隧道显微镜(STM)直接测量了这一预测的态密度增加。他们通过记录金属STM针尖与样品表面之间的隧道导电性,随着电压的变化,平坦能带相关的态密度峰出现在零电压时,表现为隧道导电性中的显著峰值,且对应于费米能级(见张等人论文中的图1c和图2)。

Nature Nanotechnology | 多层菱形石墨中增强的电子关联新见解!

图 1 | 菱面体石墨,图层越多越好。a. 石墨烯层之间的电子跳跃模式(蓝红键)使得菱面体石墨区别于其更常见的六角石墨。该“楼梯”式的跳跃模式导致费米能级的平坦能带,其中的电子态局域化于顶部和底部的石墨烯层。b. 八层石墨烯厚度的菱面体石墨样本的表面电子密度。红色球体的大小与原子的电荷密度成正比。c. 三至九层厚度的菱面体石墨的表面态密度。通过扫描隧道显微镜(STM)可以探测到表面平坦能带,并在费米能级(EF)处表现为电子态密度的峰值。随着增加石墨烯层数(红色峰),该平坦能带内的电荷密度增加,导致电子之间的相互作用变得越来越强。如果相互作用主导,峰值可能会分裂,导致关联绝缘态的出现,如图中绿色曲线所示。

通过将更多电子局限于表面态,预计更厚的菱面体石墨晶体会展示出更强的电子关联,这是由于在相同能量级下态密度的增加。这一现象是平坦能带的特征,其中动能是固定的,使得电子之间的相互作用变得相对较大。在这种条件下,系统会过渡到多体基态,如磁性态、各种Chern绝缘体、超导体等。在菱面体石墨中,在电荷中性时——当平坦能带半填充时——强相互作用预计会导致态密度峰值分裂,形成绝缘的带隙状态(图1c中的绿色曲线所示)。之前的电荷输运和STM测量提供了平坦能带确实可能展示由相互作用驱动的带隙的证据,其中一种主要候选机制是所谓的“层反铁磁”基态。张等人提供了两条有力的证据来支持该带隙的关联特性。其一是,当态密度峰与费米能级对齐时,带隙会打开,因为完全填充或完全空的能带无法通过引入带隙来获得能量。他们通过栅极电极调节电荷密度,或者利用样品的自然电荷不均匀性,使得某些区域的峰值是半填充、几乎为空或几乎被电子完全占据。第二条关键证据是分裂的温度依赖性,当系统加热时,分裂消失。不仅如此,随着温度的升高,峰值变得更加狭窄,强烈支持带隙源自于相互作用的假设。

接下来,他们系统地测量了分裂随石墨烯层数的变化,观察到分裂能量从50 meV增加到80 meV。分裂幅度作为电子–电子相互作用强度的代理,表明通过将更多电子压入平坦能带,电子相互作用的强度也在增加。当然,好的东西总是不会永远持续下去——某些因素会阻止分裂随层数的增长。实际上,他们的观察结果揭示,分裂能量在六层时达到峰值,之后随着更多层的增加而下降。可能的原因是,随着更多石墨烯层的加入,屏蔽效应增强,这对抗了电荷密度的增加,并减少了相互作用能量。令人惊讶的是,所有这些关联物理现象发生在77 K的“温暖”温度下,相比通常用于此类测量的液氦条件(4 K),这为在更易于获取的实验条件下探索关联电子系统开辟了大门。

在如此高温下观察到的关联现象既令人惊讶又令人困惑。它强化了在厚(10层以上)样本中进行的STM和电荷输运测量,这些测量指向超越了均场近似的强关联,通常这种近似只适用于具有d或f轨道的复杂材料。电荷中性下的异常带隙仍需要与其他测量结果相对接。在最近关于被六方氮化硼封装的五层样本的报告中,当温度升高到77 K时,材料在电荷中性下实际上是金属态。可能的原因是样品周围的介电环境、无序以及由于氮化硼基底引起的莫尔超晶格。一个例子是,当完全去除介电基底时——在悬浮的四层样本中可以测量到最高达80 meV的热激活带隙。毫无疑问,进一步的先进扫描探针测量将有助于揭示这些未解之谜。

其简单的晶体结构几乎使菱面体石墨成为“关联电子”的“玩具模型”,不仅在理论建模中,而且在实验平台上也是如此。这种简单性,结合其可调性,使其成为一个独特的、易于接近的系统,用于研究关联电子物理学。

该工作发表在Nature Nanotechnology

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41565-024-01839-3

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