成果简介
为实现成本效益，利用可印刷碳基导电油墨已成为推动柔性微型超级电容器（MSC）产业发展的关键因素。然而，碳基导电油墨的商业应用仍然受限于其较低的导电率和电容，原因在于导电材料堆叠后产生的有限导电通道和孔隙结构。本文，湖南大学陈小华教授团队在《Journal of Power Sources》期刊发表名为“Eco-friendly graphene-based conductive ink for scalable production of high-performance flexible micro-supercapacitors”的论文，研究开发了一种基于石墨烯、多壁碳纳米管和导电炭黑（GMC）的碳基复合水性油墨，用于可扩展的MSC丝网印刷。
这些碳成分的整合形成了具有超强柔韧性的三维多孔导电网络。这种网络不仅增强了电子传输途径，还增加了电解质离子的可接触表面积。得益于这些优势，GMC-MSCs具有高电导率（10,843.62Sm-1）、出色的储能性能（电流密度为 0.02mA cm-2 时的面积电容为 12.94 mF cm-2）和稳定的循环寿命（10,000次循环后的电容保持率为 102.4%）。此外，这些器件还具有出色的柔韧性，在9000次弯曲循环后仍能保持 150% 的电容量，从而为柔性MSC的广泛应用铺平了道路。
图文导读
图1.（a） GMC-MSC 的制备路线。（b） GMC和 （c） GMC/PVP的油墨薄膜的SEM图像。（d） GMC墨水。
图2. (a) FTIR spectra of GMC and GMC/PVP. (b) TGA curves of GMC, GMC/PVP, and PVP. Particle size distribution of the inks after dispersion with (c) magnetic stirring and (d) stirring and grinding for 16 h. (e) D50 of inks after stirring and grinding for different hours. SEM images of films printed with inks after stirring and grinding for (f) 4 h, (g) 16 h and (h) 20 h. (i) Conductivity of films printed with inks after stirring and grinding for various durations. The above data is based on Ink631.
图3. (a)–(c) SEM images and (d) conductivity of ink films with various formulations. (e) Shear rate-viscosity curves of inks with different formulations. (f) Conductivity of films printed by settled Ink631. Amplitude scanning curves of (g) Ink721, (h) Ink532 and (i) Ink631.
图4. Electrochemical testing of GMC-MSCs printed with Ink631. (a) Photograph of the device tested in bending (θ indicates the bending angle), (b) CV curves at 10 mV s−1, (c) GCD curves at 0.02 mA cm−2, and (d) Nyquist plot at different bending angles. (e) CV curves at 10 mV s−1 and (f) GCD curves at 0.02 mA cm−2 after different bending cycles.
图5. GMC-MSCs in series or parallel. (a) Photograph, (b) CV curves at 10 mV s−1 and (c) GCD curves at 0.02 mA cm−2 of three cells connected in series. (d) Photograph, (e) CV curves at 10 mV s−1, and (f) GCD curves at 0.02 mA cm−2 for three cells connected in parallel.
图6. (a) CV curves at 10 mV s−1, (b) GCD curves at 0.1 mA cm−2, (c) Nyquist plot, and (d) areal capacitance against the current density for GMC-MSCs with different printing passes. (e) Capacitance retention and coulombic efficiency of GMC-MSC (2 L) against cycle number. (f) Ragone plot of GMC-MSCs (2 L) and other graphene-based MSCs.
小结
在这项工作中，我们开发了一种简单、环保且经济高效的方法，用于制备基于石墨烯、碳纳米管和炭黑的水性导电墨水。导电材料能很好地分散在溶剂中，使油墨的固体含量高达50wt%。在Ink631中，各种碳结构单元重叠形成具有 “点-线-面 ”接触的三维导电网络，使印刷电极的导电率达到 10,843.62 S m-1。由于 Ink631 具有合适的粘度和剪切稀化特性，因此可用于丝网印刷，以制造具有数字间电极的柔性MSC。在电流密度为 0.02 mA cm-2 时，全固态柔性 GMC-MSC 显示出 12.94 mF cm-2 的高面积电容。在 0.5 mW cm-2 的面功率密度下，面能量密度达到 1.25 μWh cm-2。值得注意的是，MSC 具有出色的灵活性，在 9000 次弯曲循环后，电容保持率达到 150%，令人印象深刻。该器件具有出色的循环寿命，在电流密度为 0.25 mA cm-2 的条件下，经过 10,000 次充放电循环后，电容保持率达到 102.4%。这些结果表明，这种碳基导电墨水在可穿戴电子设备的能量存储方面具有巨大潜力，从而促进了柔性 MSC 的实际应用。
文献：https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2025.236388
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