Engineering rGO nanosheets-adsorption layer supported Pt nanoparticles to enhance photo-thermal catalytic activity under light irradiation
DOI: 10.1039/c9ta00148d
通讯作者：Hong-Peng Jia
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这篇文章主要介绍了研究人员开发的一种新型催化剂，即Pt修饰的还原氧化石墨烯（rGO）纳米片吸附层，用于在光照条件下增强光热催化活性。文章详细描述了该催化剂在红外光照射下将气态甲苯高效转化为二氧化碳的过程，实现了高达98%的甲苯转化率和96%的二氧化碳产率。此外，文章还探讨了这种催化剂在其他挥发性有机化合物（VOCs）氧化中的应用潜力，并通过多种表征手段揭示了其优异性能的原因。这种催化剂具有超宽带强红外光吸收、高效的光热转换能力、良好的反应物吸附能力和均匀分散的活性Pt纳米颗粒等优点。这些特性使得rGO纳米片吸附层能够有效引导光捕获、改善反应物吸附并使Pt纳米颗粒更好地分散，从而显著提高催化性能。
研究整理：
图(a)所示，所制备的Pt-rGO复合材料在约39.7°处的XRD峰可归因于面心立方结构的Pt晶体的（111）衍射峰。典型的GO峰位于约10.2°未观察到，而对应于特征性rGO的宽峰出现在约24.5°。此外，通过XPS进一步表征了GO向rGO的还原。（XRD）
图(b)所示，解卷积后的C 1s峰位于284.6、286.0、288.2和290.2 eV，分别代表C-C、C-O、C-O-C/C=O和COOH。与C-C（284.6 eV）相关的峰变得占主导地位，而与氧化碳物种相关的峰显著减弱，表明GO中的含氧官能团显著脱氧。（XPS）
图(c)所示，Pt-rGO复合材料的拉曼光谱显示了rGO的显著D带和G带分别对应于A1g对称性的k点声子呼吸模式和平面共轭结构中的C sp2原子的E2g声子。相对于rGO，Pt-rGO复合材料的D/G强度比增加，表明由于Pt纳米颗粒与rGO纳米片之间的潜在相互作用，平面内sp2域数量减少，形成了部分有序的晶体结构。
图(d)和(e)所示的SEM和HR-TEM图像清楚地显示了rGO呈片状结构，具有卷曲和褶皱，而Pt纳米颗粒均匀分散在其外部表面，平均粒径约为2.46nm。因此，XRD、XPS、拉曼和HR-TEM表征共同证明了GO通过溶剂热处理有效脱氧形成rGO纳米片，并成功组装了均匀的Pt纳米颗粒。
该图为rGO、Pt-rGO和Pt-rGO-TiO₂复合材料的漫反射光谱（DRS）
Pt-rGO复合材料在整个太阳光谱范围内表现出显著的吸收特性，总吸收率为96.87%，包括93.38%的紫外光、97.01%的可见光和96.63%的红外光。Pt-rGO-TiO2表现出类似的吸收特性，但由于TiO2在可见光-红外区域的吸收效率较低，其吸收率略有下降。
该图展示了不同温度下甲苯出口浓度随时间的变化。在Pt-rGO的穿透曲线开始时，甲苯出口浓度为零，这意味着所有气态甲苯都被完全吸附，表明其具有良好的饱和吸附能力。还可以观察到，Pt-rGO-TiO2的穿透发生得更快；仅几分钟后，甲苯出口浓度就升至初始浓度。吸附与温度密切相关，因为当温度达到120°C或以上时，Pt-rGO-TiO2几乎不发生明显的甲苯吸附，而Pt-rGO复合材料在25、120、150和180°C下的甲苯吸附容量分别为193.54、50.14、36.65和27.61 g/L，远高于Pt-rGO-TiO2复合材料。
如图所示，通过在线程序升温脱附-质谱（TPD-MS）分析，出口气体中检测到的物质包括CO₂（m/z=44）、CO（m/z=28）、H₂O（m/z=18）、甲苯（m/z=92, 91, 65, 63, 39）、苯甲醇（m/z=79）、苯甲醛（m/z=77, 106）和马来酸酐（m/z=54, 26）。
总结
构建了大面积连续的rGO纳米片吸附层支撑的Pt纳米颗粒，具有令人惊讶的高红外吸收率、分散良好的活性Pt纳米颗粒以及强吸附能力。这些独特性质使得Pt-rGO复合材料在典型的催化反应中表现出优异的光热效应介导的催化性能，在146毫瓦每平方厘米的红外光照射强度下，甲苯转化率达到98%，二氧化碳产率达到96%，并且表现出显著的稳定性。比较表征表明，超宽带强光吸收、高效光热转换、高吸附能力和优先暴露的催化活性位点的协同效应显著提高了性能。这一方向的研究有望为有效利用太阳能提供一种新的策略，广泛应用于各种化学反应中
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