成果简介
硫化物聚丙烯腈（SPAN）具有固-固转换机制，可有效消除锂硫电池（LSB）的穿梭效应，因此被认为是一种很有前途的正极材料，可取代传统的碳硫复合材料。遗憾的是，其硫含量低、反应动力学慢，大大影响了电化学性能。本文，常州大学何大方 副教授、陈海群 教授团队在《Journal of Power Sources》期刊发表名为“A free-standing sulfide polyacrylonitrile/reduced graphene oxide film cathode with nacre-like architecture for high-performance lithium-sulfur batteries”的论文，研究开发了一种可扩展的生产方法，用于制造具有扇贝状结构的独立硫化物聚丙烯腈/还原氧化石墨烯（SPAN/RGO）薄膜正极。
在这种新型独立薄膜阴极中，石墨烯纳米片是稳定的导电框架，SPAN 纳米颗粒均匀地分散在石墨烯纳米片之间。致密的层状结构有效缓解了硫在循环过程中的体积膨胀。原位拉曼分析为整个充放电循环过程中 C-S/S-S 键的可逆裂解和重构提供了证据。凭借这些优势，独立式 SPAN/RGO薄膜阴极在0.5C条件下循环1000次后，容量衰减率仅为0.052%。此外，即使 SPAN 负载达到10.0mg cm-2，它也能保持稳定的循环性能。这为开发实用的锂硫电池（LSB）阴极材料提供了一种直接有效的方法。
图文导读
图1.制造具有扇贝启发结构的独立式 SPAN/RGO薄膜的方法示意图。
图2.（a） SPAN/RGO 胶片反复折叠后恢复过程的数码照片。（B-E）横截面 SPAN/RGO 薄膜的 SEM 图像。（f–h）SPAN/RGO 薄膜的 EDS 元素映射。
图3.（a） XRD 图谱。（b） FTIR 光谱。（c） PAN、SPAN 和 SPAN/RGO 薄膜的拉曼光谱。（d-f）SPAN/RGO 胶片的 XPS 高分辨率。
图4、 (a, b) CV curves for various scanning rates. (c, d) Contribution of ultrafast reaction kinetics. (e, f) Diffusion contribution and capacitance contribution ratio at different scan rates.
图5. (a) Rate performance. (b) Cycle performance of SPAN/RGO electrode at 0.2 C. (c, e) Charge/discharge profile of SPAN/RGO film and SPAN electrodes. (d) Long-term cycle performance. (f) Cycle performance under a high SPAN loading. (g, h) CV curves of SPAN/RGO film and SPAN electrodes.
图6. (a) Nyquist plots of SPAN/RGO film and SPAN electrodes. (b) Ζ′ vs ω−1/2 plots at the low frequency region. (c) Voltage-time curve. (d) Ex-situ Raman spectra.
小结
通过高速分散和涂覆，合成了具有致密扇贝状结构的独立 SPAN/RGO 薄膜。由于其独特的结构设计，该电极实现了高比容量，并在各种电流密度下表现出显著的循环稳定性。由石墨烯纳米片交错形成的石墨烯框架大大提高了电极的电子传导性，有利于活性材料完全参与电化学反应。此外，它还有助于缓解电极在循环过程中的结构变化，有效保护电极并确保循环稳定性。本研究提出的方法简单，非常适合大规模生产，为促进 LSB 的商业化提供了一种创新方法。
文献：https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2024.235916
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