研究背景
单分子导电材料是纳米电子学中的关键组成部分，因其在传感器、存储器和量子计算等领域的潜在应用而受到广泛关注。与传统的金属导体材料相比，单分子导电材料具有更高的灵活性和更小的尺寸，这使得它们在集成电路和柔性电子设备中展现出独特的优势。然而，单分子接头的稳定性和导电性受多种因素影响，例如分子结构、界面耦合等，这带来了显著的挑战。
研究内容
近日，北京大学国家杰出青年科学基金获得者、2015年度科技部中青年科技创新领军人才郭雪峰教授团队联合内盖夫本古里安大学Yonatan Dubi教授和加利福尼亚大学洛杉矶分校的Kendall N. Houk教授携手回应质疑。该团队设计并制备了一种新型的石墨烯-分子-石墨烯单分子接头（SMJ），实现了对分子导电特性的精确调控。利用高分辨率的非弹性电子隧穿谱技术，研究人员成功测量了不同化学物种在接头中的导电状态，并揭示了化学反应过程中的实时电流变化。
通过对反应物状态电流的校正，该团队显著提高了导电性能的测量精度，并获得了一系列具有物理意义的结果。这些结果不仅证实了设计模型的有效性，还为深入理解分子导电机制提供了重要的实验依据。尤其是在低温条件下，研究显示出稳定的电流响应，几乎没有随机电报噪声，表明所构建的 SMJ 在实际应用中具有良好的稳定性和可靠性。
图文解读
本文通过高分辨率的非弹性电子隧穿谱（IETS）和密度泛函理论（DFT）计算，发现了石墨烯-分子-石墨烯单分子接头中的导电状态，从而揭示了分子导电性与其化学结构之间的深刻关系。针对单分子接头中观察到的随机电报噪声现象，通过对分子导电机制的微观机理表征，得到了不同化学物种对电流传输的影响，进而挖掘了分子间相互作用对导电特性的贡献。
在此基础上，结合传输函数的计算和电流-电压（I-V）特性的实验测量，作者展示了如何通过定量分析不同分子状态的电流，从而验证了理论模型与实验结果的一致性。通过这些表征手段，结果显示在不同分子配置下的电流变化反映了系统的系统性误差，这一发现不仅加强了对 DFT 计算的理解，还为设计高性能的单分子电子器件奠定了理论基础。
总之，经过高分辨率 IETS 和 DFT 表征，研究团队深入分析了单分子接头中化学反应的实时监测机制，进而制备了具有优异导电特性的新型材料。这一研究推动了分子电子学领域的发展，尤其是在实现单分子级别的电子器件方面，展示了其广泛的应用潜力和理论价值。
图 1 | 在分子结装置中监测迈克尔反应。
图 2 | 温度相关的电流记录。
结论展望
本文的研究揭示了石墨烯-分子-石墨烯单分子接头（SMJ）在化学反应监测中的潜力，特别是在迈克尔加成反应的实时观察中。这项工作表明，通过高分辨率的非弹性电子隧穿谱，可以有效捕捉到反应过程中分子的电流变化，从而提供对反应机理的深刻理解。研究中采用的密度泛函理论（DFT）计算方法，虽然存在一定的系统误差，但通过适当的校正和修正，使计算结果与实验数据高度一致。这一过程不仅展示了理论与实验结合的重要性，也强调了在复杂结构中提取有价值信息的能力。
此外，研究强调了单分子层次的稳定性，证明了高稳定性的石墨烯电极能够减少界面重构带来的随机电报噪声，为深入探讨分子电子学和纳米技术提供了新的方向。这些发现为未来在分子级别上精确控制和监测化学反应提供了重要的理论依据和实践指导，推动了新材料和纳米器件的研究进展，具有重要的科学启迪意义。
该工作发表在Nature Chemistry上
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41557-023-01212-2
Reply: https://www.nature.com/articles/s41557-024-01632-8(Reply to: Questioning claims of monitoring the Michael addition reaction at the single-molecule level)
本文来自低维材料前沿，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
