成果简介
最近，六方氮化硼（h-BN）纳米材料（如纳米片和纳米管）被认为是一种有效的可逆气体吸附材料，带电后具有高选择性。然而，尽管理论预测令人鼓舞，但由于 h-BN 带隙较大，具有电绝缘性质，因此很难在实验中实现传感。
本文，华中科技大学龙湖 研究员团队、加州大学Alex Zettl 《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS》期刊发表名为“Template Quality Dependent Conversion Synthesis of Boron Nitride Coated Graphene Hybrid Aerogels for Ultrasensitive and Selective Ammonia Sensing”的论文，研究以高质量石墨烯为模板，报道了高比表面积混合 h-BN/ 石墨烯气凝胶的可控合成及其在选择性气体传感中的应用。在该系统中首次发现，模板合成 h-BN 的转化难度与碳模板的质量成正相关，这一观察结果在石墨烯纳米片和碳纳米管上都得到了验证。将这种混合材料应用于气体传感，可获得 ppb 级的检测限和对 NH3 的高选择性。通过密度泛函理论计算，NH3 分子与气凝胶之间的吸附能和电荷转移大大增强。因此，这种创新方法为 h-BN 在气体传感中的应用提供了新的可能性，有望在气体捕获、环境监测和其他相关领域发挥重要作用。
图文导读
图1、a-d） BN-GA 和 BNA 合成过程的示意图：a-b） GO 片材交联、冷冻干燥、退火形成 GA（黑色）。c，d） GA 转化为 BN-GA 和 BNA。e–g） GA、BN-GA 和 BNA 的典型 SEM 图像。
图2、使用 a-c） 低质量和 d-f） 高质量碳模板合成 h-BN 的过程示意图。
图3、a） BN-GA 的 ABF 扫描 TEM 图像。b–d） 分别为 C、B 和 N 的元素映射。e） BN-GA 的低放大倍率 TEM 图像。f） BN-GA 的放大 TEM 图像。g，h） BN-GA 和 BNA 的相关 SAED 模式。i） BN-GA 的核损耗 EEL 频谱。j） GA、BN-GA 和 BNA 的 FTIR 光谱。
图4、分别在 a-c） BNA、d-f） BN-GA 和 g-i） GA 样品上获得的 B 1s、C 1s、N 1s 区域的高分辨率 X 射线光电子能谱。
图5、a) Cross-section schematic of the CS-FET. b) Optical micrograph of the chip showing the CS-FET. c) Local magnification of the CS-FET. d) Real-time sensor response to different concentrations of NH3 at room temperature. The inset is the relationship between normalized sensor response and low concentrations of NH3. Schematic diagrams of band alignment between the BN-GA sensing layer and ultra-thin silicon channel in NH3-sensitive CS-FET e) before and f) after NH3 adsorption. g) The normalized response to high concentrations of NH3. h) Selectivity of the BN-GA sensor compared to GA alone at room temperature.。
图6、Top and side views of the optimized structure of NH3 adsorption on a) graphene nanosheet and d) h-BN/graphene heterostructure. Charge density difference of NH3 adsorption on b) graphene and e) h-BN/graphene heterostructure. The slices of charge density difference of NH3 adsorption on c) graphene and f) h-BN/graphene heterostructure. g) TDOS of NH3 and BN-GA before and after NH3 adsorption. h) PDOS of B and N atoms before and after adsorption.
小结
总之，我们提出了一种高度可控的转化方法，即以高活性氨气为氮源、硼酸为硼源，利用 GA 模板合成 BN 基气凝胶。通过改变 GA 模板的质量和反应条件，可以获得 BN-GA 和 BNA。在保持多孔宏观和纳米级形态的同时，还可以对成分和密度进行微调。我们发现，h-BN 转换的难度与碳模板的质量呈正相关，这一点在使用其他不同质量的碳模板（石墨烯和 CNT）进行的转换实验中得到了进一步证明。在传感应用方面，通过在 CSFET 上集成超薄高缺陷 h-BN 涂层石墨烯气凝胶，制备了超灵敏 NH3 传感器。作为涂层，h-BN 显著改变了石墨烯气凝胶的选择性。DFT 模拟表明，在高缺陷 h-BN 的影响下，NH3 分子与气凝胶之间的吸附能和电荷转移大大增强，从而使其能够有效地识别和捕获氨分子。我们的研究为合成基于BN的三维气凝胶提供了一种新方法，强调了追求高比表面积在开发气体传感平台中的重要性。此外，它还为开发基于多种材料复合的高效气体传感器开辟了新的前景。
文献：https://doi.org/10.1002/adfm.202416251
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