在这项研究中，介绍了一种基于激光诱导石墨烯（LIG）技术制备的聚酰亚胺（PI）纸基摩擦纳米发电机（PIP – TENG），其具有可折叠结构和可定制性能，在能量收集和智能传感等领域有广泛应用前景。
LIG 的加工和 TENG 的组装如图 1 所示。图 1a 显示了通过激光束逐行划线在 PI 纸基材顶部制造多孔石墨烯网络。 已证明LIG具有良好的导电性，可以用作TENG的电极。由于激光加工的可图案化和可编程特性，可以制造各种复杂的石墨烯电极图案。 生产出LIG后，石墨烯层的顶部覆盖有聚四氟乙烯（PTFE）薄膜，形成TENG的负极和一个摩擦界面（图1b），而另一层原始LIG层则充当正极和另一个摩擦界面。 这样，负极的PTFE膜和正极剩余的PI层就可以相互接触。 最后，在正极和负极的外表面覆盖尼龙膜，并在尼龙膜的顶部覆盖亚克力板以形成负载传递层。 总体而言，所应用的LIG技术可以快速、精确、选择性地加工复杂电极，同时赋予PIP-TENG优异的折叠性能和微传感能力。
图1 (a)激光处理原理图和PI纸基板上的LIG图案图片。(b) PIP-TENG多层结构示意图。
摩擦材料和电极可以直接影响TENG的输出性能，因此石墨烯电极层的制作至关重要。因此，我们研究了激光功率、离焦程度和TENG性能之间的关系。 通过将负载激励频率设置为5 Hz，通过比较输出开路电压来评估在不同激光功率和离焦距离条件下加工的PIP-TENG的输出性能，如图2a-e所示。 在图2a中，激光的离焦距离固定为-1 mm，PIP-TENG的开路电压随着激光功率从0.75 W增加到2.25 W先增加后减少。当激光功率为1.50 W，开路电压（≈350 V）达到最高值。当离焦距离为0、1、2、3mm时， 开路电压显示出相同的趋势，分别达到 430、356、328 和 280 V 的最大开路电压（图 2b-e）。 为了更好地比较不同工艺参数下TENG的性能，图2f总结了开路电压的分布。 随着激光功率的增加，开路电压在不同离焦距离处呈现一定的分布。当离焦距离为0mm时，电压峰值指向激光功率条件1.25W，而当离焦距离为-1mm或1mm时，电压峰值指向1.50W 。通过进一步将离焦距离增加到 2 或 3 毫米，电压峰值会向更高的激光功率移动。 结论是，焦点损失越大，需要越高的功率来形成具有优异电性能的多孔LIG结构，以保证TENG器件具有优异的电输出性能。
图2 在(a) -1 mm、(b) 0 mm、(c) 1 mm、(d) 2 mm、(e) 3 mm特定离焦距离下，不同激光功率加工的PIP-TENG的开路电压。 (f) 通过不同的激光功率和散焦距离调节开路电压分布。
仅受辐照的PI纸的部分表面呈现出多孔结构（图3a i）。当功率增加到1.00和1.25 W时，原始PI纤维完全消失，多孔结构更加明显（图4a ii-iii）。 孔隙生长的动态演变，从几乎不存在（LIG-0.75）到大量（LIG-1.00），最终形成交错结构（LIG-1.25），可归因于激光照射过程中的气体释放和石墨化 。在达到1.25W之前，较高的激光功率可以增加石墨烯的孔隙率和厚度，如图3a i-iii和图3b i-iii所示，其中石墨烯介质的增大可以作为优异的电子感应层。例如，LIG-1.00和LIG-1.25都表现出均匀的3D多孔结构，从而导致TENG的性能不断增强。当激光功率超过1.25 W时，碳化层的厚度继续扩大，导致厚度较薄的摩擦层（PI纸）残留较少，从而降低了TENG的性能（图3b iv-vi）,如图3b所示。
图3 (a) 在不同激光功率下处理的 LIG 的 SEM 图像（比例 = 3 μm）。(b) 在不同激光功率下处理的 LIG 横截面SEM 图像（比例 = 100 μm）。
尽管LIG提供了快速、可扩展、可图案化和性能优化的策略，但具有单单元结构的PIP-TENG的性能仍然局限于摩擦材料的限制区域。理想情况下，如果能有效增加摩擦界面的总面积，则可以进一步提高PIP-TENG的输出性能。因此，利用PI纸优异的可折叠性，在激光功率（1.25 W）和离焦距离（0 mm）优化照射条件的基础上，重新设计和加工了多单元结构的PIP-TENG。 首先，图4a显示了折叠前后在PI纸的正面和背面加工的方形LIG图案，其中只需要一条折痕线即可将纸材料折叠并组装成单个TENG（30×30mm2） 输出性能约为48 V。在单单元结构的基础上，图4b显示了使用两组摩擦单元加工PIP-TENG的方法，其中两个表面都需要两个LIG方块和三个需要折痕线才能将设备折叠成之字形。 因此，总摩擦面积可以加倍。为了成倍增加摩擦面积，图4c显示了制备两张总共有八个LIG方块的PI纸的方法，并将两张纸交叉折叠在一起以创建具有四组摩擦单元的PIP-TENG。类似地，具有更高量级摩擦单元的PIP-TENG可以通过进一步扩大LIG方块的数量并积累折叠层来轻松加工。 例如，通过折叠并连接两个8单元PIP-TENG，成功组装了包含总共16个摩擦单元的折纸结构的PIP-TENG，如图4d所示。
图4 激光照射的PI纸折叠成PIP-TENG前后，摩擦单元数为(a) 1、(b) 2、(c) 4和(d) 16。
通过多个摩擦单元的叠加有效增强总摩擦面积，确实增强了发电性能。 具体来说，随着摩擦单元从1个增加到16个，开路电压从48V（相当于5.3Vcm-2）急剧增加到308V（相当于34.4Vcm-2）。进一步比较了每个原型的输出电功率，其中随着单元数量从1增加到16，功率从0.06到2.59 mW增加了40多倍。还注意到，输出性能并不是线性增加的， 单位编号。 这可能是由于复杂的折纸结构下损失了部分有效摩擦面积，并且在加载过程中各单元的电位感应无法完全同步造成的。 由于折叠层的堆积导致器件厚度增加，往复运动过程中电极之间的接触时间也会延长。当器件单元数量从1增加到16时，电压峰值的持续时间明显从0.045秒增加到0.114秒。
为了证明PIP-TENG的加工、适应性和功能化优势，已经开发了用于各种应用的原型。首先，PIP-TENG可用于收集人体行走和跳跃的能量，以及检测有关人体步态的其他信息。图5a示出了折纸结构监测人类跑步和跳跃的电信号，电压的大小和频率反映了人类的足部行为。在相同的作用下，折纸结构比单一单元结构收集更多的能量并提供更强的反馈信号。同时，可折叠的PIP-TENG收集脚的动能来驱动22个LED灯，而单个单元的TENG结构缺乏驱动这些LED的能力（图5 b）。以上实验证明，可折叠TENG具有良好的能量收集效果。上述实验表明，通过LIG技术处理的TENG可以有效地将来自环境和运动的能量转化为电能。
图5 PIP-TENG在能量收集中的应用(a)通过单个单元和可折叠的PIP-TENG实现运动监测。(b)来自单个单元PIP-TENG和来自可折叠PIP-TENG的能量供应之间的发光LED的比较。
本文介绍了一种手掌触觉传感器。传感器使用晶体管将五个手指的触摸信号转换为LED灯的闪烁信号（图6a-b）。当相应的手指触摸烧杯时，传感器输出电压将激活晶体管，并且相应的LED灯将被驱动（图6b i-iv）。将不同数量的手指按在面板上，并同时驱动不同系列的LED（图6b v-viii）。上述实验证明了PIP-TENG的结构适应性和应用多样性，在智能皮肤、智能传感、自然能量捕获、软机器人、物联网等方面具有广阔的应用前景。
图6 .PIP-TENG在智能传感领域的演示。(a)手掌触觉传感器的图片。(b)由LED闪烁指示的来自不同手指的触摸感测。
Structure-Foldable and Performance-Tailorable PI Paper-Based Triboelectric Nanogenerators Processed and Controlled by Laser-Induced Graphene
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