App.Mater.&Inter.：自下而上生长的镍/石墨烯/镍纳米结中的自旋隧道磁阻效应！！

本文研究了基于石墨烯的二维磁性隧道结（MTJs），这些MTJs通过化学气相沉积技术在Ni(111)基底上均匀生长。通过电子束蒸发系统和物理气相沉积方法在石墨烯表面底部向上沉积Ni薄膜，成功制备了Ni/石墨烯/Ni纳米结阵列器件。实验观察到基于石墨烯的纳米结出现了隧道磁阻（TMR）效应，并通过排除各向异性磁阻（AMR）来证实。理论分析表明，这种TMR主要归因于完美的Ni(111)/石墨烯界面处的强自旋过滤效应。此外，研究还指出，如果在纳米光刻过程中形成的短路效应能被进一步消除，TMR将更有效地被促进。总体而言，这项研究为利用基于石墨烯的MTJ阵列器件提供了一条高效率和高性能的路径。

背景

磁性隧道结（MTJ）作为一种重要的自旋电子学器件，已成为更高效电子学的有希望的候选者，其潜力超越了传统微电子技术，如神经形态、传感器集成存储和计算架构等。二维材料在自旋阀中的应用因其在原子界面控制和多功能异质结设计方面的独特优势而受到关注。特别是，石墨烯因其与铁磁材料的晶格常数几乎完美匹配，以及通过C-Ni轨道杂化导致的自旋向上和自旋向下状态密度的显著差异，而显示出自旋过滤效应。

主要内容

研究团队探索了基于石墨烯的二维MTJ中的自旋输运。他们使用化学气相沉积技术在Ni(111)基底上直接生长石墨烯，并通过物理气相沉积方法在石墨烯表面底部向上沉积Ni薄膜，制备了Ni/石墨烯/Ni纳米结阵列器件。实验中观察到了TMR效应，并通过对AMR的排除来证实这一点。此外，研究还发现，通过优化纳米光刻过程中的离子束刻蚀步骤，可以消除短路效应，从而更有效地促进TMR。

实验细节概括

实验中，首先在Al2O3(0001)基底上通过两步法制备了300 nm厚的单晶Ni(111)电极。然后，将制备好的Ni(111)电极加载到大气化学气相沉积室中，生长不同层数的石墨烯。随后，在石墨烯/Ni(111)基底上通过物理气相沉积方法底部向上制备了50 nm厚的顶部Ni薄膜。通过微米和纳米加工技术完成了基于石墨烯的MTJ的制备。实验中使用了紫外光刻和离子束刻蚀技术来制备底部电极和纳米结椭圆形柱。为了防止结侧壁氧化并确保顶部和底部电极之间的绝缘，沉积了50 nm厚的SiO2绝缘层。最终，通过电子束蒸发和剥离操作制备了顶部电极，得到了基于石墨烯的MTJ器件。

创新点

1. 首次在Ni(111)/石墨烯界面上实现了高质量的自旋极化界面，且两侧均无氧化和污染。
2. 通过排除AMR效应，准确揭示了石墨烯基纳米结中的TMR效应（1.1%）和超小的电阻×面积产品（2.6 Ω·μm^2）。
3. 提出了通过优化刻蚀过程、增加石墨烯层数和提高顶部Ni接触质量等可行途径来进一步提高TMR值。
4. TMR效应的观察：在Ni/石墨烯/Ni纳米结中观察到了明显的TMR效应，其TMR比率达到1.1%，远高于之前报道的104 Ω·μm^2。
5. AMR效应的排除：通过改变磁场方向，证实了AMR效应对测量结果的影响，并通过对刻蚀过程的优化，消除了AMR效应，从而准确测量了TMR效应。
6. 自旋过滤效应的增强：实验发现，双层石墨烯基MTJ的TMR值高于单层石墨烯器件，与理论预测的自旋过滤效应随石墨烯层数增加而增强一致。
7. 电阻×面积产品的降低：石墨烯器件的电阻×面积产品仅为2.6 Ω·μm^2，远低于之前报道的值，这归因于在底部向上生长的Ni/石墨烯/Ni纳米结中形成了两个自旋过滤杂化界面。

结论

研究展示了二维材料嵌入MTJs中用于自旋电子学器件的重要潜力。通过底部向上生长方法制备了两个高质量的石墨烯和Ni电极界面。通过排除AMR效应，磁电输运测量准确揭示了石墨烯基纳米结中的TMR效应，且电阻×面积产品极小。此外，双层石墨烯基MTJ的TMR值高于单层石墨烯器件，与Karpan的理论预期一致，即自旋过滤效应随着石墨烯层数的增加而增强。更重要的是，通过优化刻蚀过程等可行途径，可以进一步提高TMR值。总体而言，这项研究为利用二维材料基自旋电子学器件提供了一条低功耗和高性能的路径。

图文内容

图1。基于石墨烯的磁性多层膜的自下而上生长及MTJ（磁隧道结）器件的制备。

图2。（a）2英寸单晶Ni(111)电极的图像；（b）面外EBSD映射表征。（c）石墨烯/Ni(111)薄膜的AFM图像。（d）生长在Ni(111)电极上的石墨烯表面的STM图像，以及放大的高分辨率STM图像。（e）与石墨烯结合和未结合Ni(111)电极的对比XPS曲线。插图显示了石墨烯在285.0 eV处的C 1s峰。（f）Ni/Gr/Ni薄膜的面外EBSD映射。

图3。不同位置处顶部镍膜的LEED衍射图样。（a-h）在一条直线上，以1毫米为步长获取的一系列顶部镍膜的LEED图样。

图4。单层石墨烯器件的I-V曲线（a）和R-H曲线（b）。双层石墨烯器件的I-V曲线（c）和R-H曲线（d）。

图5。双层石墨烯器件中，石墨烯结（a）和底部电极条（b）在不同方向磁场下，R-H曲线以固定偏移量进行偏移。双层石墨烯器件（c）和底部电极条（d）的磁阻比随磁场角度的变化函数。

图6。正常结蚀刻的示意图（a）和等效电路（b）。有再沉积的结蚀刻的示意图（c）和等效电路（d）

图7。（a）倾斜蚀刻两个步骤的示意图。磁场沿0°方向（b）和90°方向（c）下的R-H曲线。（d）在不同偏置电流下测量的R-H曲线。（e）磁阻比随偏置电流的变化函数。

文献：https://doi.org/10.1021/acsami.4c11199