成果简介
导热聚合物复合材料在电子工业的热管理应用中具有巨大潜力，但由于不可避免的声子散射以及填料-填料和填料-基体界面上的热阻，实现类似金属的热导率（>200 W m-1 K-1）仍然具有挑战性。本文，北京化工大学于中振 教授、Xiaofeng Li等研究人员在《ADVANCED FUNCTIONAL MATERIALS》期刊发表名为“Densifying Conduction Networks of Vertically Aligned Carbon Fiber Arrays with Secondary Graphene Networks for Highly Thermally Conductive Polymer Composites”的论文，研究提出了一种有效的方法来克服这一长期存在的障碍，即设计一种致密的互连填料框架，其特点是用高质量的自组装石墨烯网络焊接宏观碳纤维（CF）阵列。
在这个框架中，垂直排列的连续碳纤维是主要的平面热传导路径，最大程度地减少了声子散射和热阻。同时，二级石墨烯网络将CF互相连接，形成一个更加集成和致密的框架，同时引入了辅助热传导路径。聚合物回填后，在填料含量为 23.3 vol% 时，环氧纳米复合材料表现出前所未有的 262 W m-1 K-1 通面热导率，在导热聚合物复合材料中树立了新的标杆。在用作热界面材料时，这种复合材料的冷却效率比标准商用材料提高了 68.2%。此外，这种功能性复合材料还具有出色的焦耳加热和界面粘附性能，使其有望在复杂环境中用于热界面愈合和多功能热管理应用。
图文导读
图1、a) 垂直排列的 G/CF 多孔框架及其环氧树脂复合材料的制造示意图。b) G/CF 框架的顶视和侧视结构示意图。c) 5G/CF/EP 复合材料顶面和横截面的 XRD 图样（插图显示入射 X 射线的方向）。d,e) 2RGO/CF 框架、f,g) 5RGO/CF 框架、h,i) 8RGO/CF 框架和 j,k) 5G/CF/EP 复合材料的扫描电镜图像。
图2、a) GO、CF、5RGO/CF 框架和 5G/CF 框架的 XRD 图样、b) 拉曼光谱和 c) ID/IG 值；d) 5RGO/CF 和 5G/CF 框架的 XPS 光谱；e) 5RGO/CF 和 5G/CF 框架的 C1s XPS 光谱；f) 环氧树脂、CF/EP 和 G/CF/EP 复合材料的 TGA 曲线。
图3、a) G/CF/EP 复合材料及其对应材料的热传导机理示意图：b) 8G/EP、CF/EP 和 G/CF/EP 复合材料的通面热导率。c) G/CF/EP 复合材料的通面热导率与文献结果的比较。e) 8G/EP、CF/EP 和 G/CF/EP 复合材料的面内热导率。f) G/CF/EP 复合材料的热导率各向异性（κ⊥/κ∥）和通面热导率增强与 GO 浓度的函数关系图。g) η 和使用 Foygel 模型计算的骨架热导率。h) CF/EP 和 i) G/CF/EP 复合材料的模拟模型和计算出的瞬态温度分布。
图4、a) 测试系统的配置，用于演示沿通面方向的热传导能力。b) 加热和 c) 冷却过程中的表面温度变化以及 d、e) 相应的红外图像。f) 显示集成了 5G/CF/EP 复合材料作为 TIM 的 LED 芯片的照片。g) 使用 G/CF/EP 复合材料作为 TIM 以弥合 LED 芯片和散热器之间的间隙的方案，以及 h) 冷却系统中相应传热路径的详细视图。i) 温度演变，以及 j) 使用不同 TIM 时 LED 芯片的稳态温度与功率密度的函数关系图。
图5、a) 复合材料焦耳加热机理示意图。b) 复合材料在不同应用电压下的照片和红外图像，以及 c) 5G/CF/EP 和 d) CF/EP 的相应随时间变化的温度曲线。e) 环氧树脂粘合剂加固的断裂金属连接示意图，以及强粘合的基本机理。g) 使用 502 胶水、EP、5G/sCF/EP 和 5G/CF/EP 修补的铝棒的剪切应力-应变曲线。i) 显示完整铝棒（1）和使用 5G/CF/EP (2) 和 5G/sCF/EP (3) 修补的铝棒温度变化的数字和红外图像，以及相应的温度变化曲线 j)。
小结
研究开发了一种简单、高效的方法，通过使用宏观级 CFs 预先构建致密、集成的 G/CF 填料框架，在聚合物复合材料中实现金属级通面导热性。这种三维分层框架包括一个主要的垂直定向 CF 阵列，可沿通面方向提供原子级的连续热传导途径，并辅以一个次要的高质量石墨烯网络，以改善结构完整性并提高热传导性能，从而实现865KW-1 的超低热接触电阻。通过环氧预聚物的回填固化工艺，G/CF/EP复合材料实现了前所未有的 262Wm-1 K-1 的通面热导率，甚至高于铝的热导率。与商用硅导热垫相比，这种复合材料作为一种 TIM，在为电子设备散热方面提高了68.2%的冷却效率。此外，G/CF/EP功能性复合材料还具有出色的焦耳热和界面粘附性能，非常适合热界面传导和愈合，以及在各种挑战性环境中进行多功能热管理。
文献：https://doi.org/10.1002/adfm.202417324
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