成果简介
电子通信技术的迅猛发展造成了严重的电磁污染，因此迫切需要有效的微波吸收材料来缓解这一问题。增强异质相界面和加入杂原子是提高功能材料电磁特性的可行策略。本文，哈尔滨工业大学（威海）Ya’nan Yang、夏龙 副教授团队在《Carbon》期刊发表名为“Nitrogen-doped modified graphene aerogel enhancing interfacial bonding with lithium aluminium silicate ceramics for broadband microwave absorption”的论文，研究通过水热法和冷冻干燥法合成了一系列硅酸铝锂玻璃陶瓷/掺氮石墨烯（LAS/N-GF）气凝胶。研究揭示了异质相界面的创新成键机制，其中氮掺杂使得锂硅酸盐陶瓷颗粒和石墨烯形成晶格缺陷，并通过界面极化产生的静电力促进不饱和碳原子和硅原子形成碳硅键的封闭方法。
鉴于共价键被广泛认为是稳定的载流子通道，界面上碳硅键的存在有利于电子迁移，最终改善微波吸收。填料含量低至 10 wt.%时，LAS/N-GF 气凝胶在 8.96 GHz 频率下的最大吸收率可达 -47.98 dB。值得注意的是，LAS/N-GF 气凝胶的有效吸收带宽为 8.34 GHz，完全跨越了整个 X 波段和超过三分之二的 Ku 波段。这种优异的性能在介质损耗材料中很少见。最后，对 LAS/N-GF 气凝胶在微波吸收器中的应用潜力进行了模拟和分析。碳材料-陶瓷界面键合产生的独特化学现象为界面科学提供了一个全新的视角，使人们能够更深入地理解微波吸收的内在机制。
图文导读
图1.（a） 通过水热反应合成一系列LAS/N-GF复合材料的示意图。（b） 导致 LAS/N-GF形成的水热反应过程。
图2.LNG-2 中的 （a） TEM、（b） EDS 映射图像和 （c） HR-TEM 图像。（d） EDS 映射图像中的元件质量评分。（e） LNG-1、LNG-2、LNG-3 和 LNG-4 的拉曼光谱。（f） LNG-1、LNG-2、LNG-3 和 LNG-4 的 XRD 图谱。
图3.（a） 石墨烯网格中氮的掺杂模式。LNG-2 的 XPS 剖面：（b） 宽幅测量扫描，（c） N1s 和 （d） C1s 剖面。（e） 示意图描述了LAS和rGO表面碳硅键形成的过程。
图4.（a） LNG-1、（b） LNG-2、（c） LNG-3 和 （d） LNG-4 的三维 （3D） RL。（a1） LNG-1、（b1） LNG-2、（c1） LNG-3 和 （d1） LNG-4 的 SEM 图像。（a2） LNG-1、（b2） LNG-2、（c2） LNG-3 和 （d2） LNG-4 的 RL 等值线图。（a3） LNG-1、（b3） LNG-2、（c3） LNG-3 和 （d3） LNG-4 的多孔结构示意图。
图5.（a） LAS/N-GF复合材料中的吸收机制是由界面极化和偶极化的协同作用引起的。（b） 电子在 rGO 片中如何转变的示意图。（c） 示意图说明了由于 rGO 中的缺陷而形成的偶极极化。（d） 描述 LAS 颗粒和 rGO 之间界面极化产生的示意图。
小结
本研究通过水热法和冷冻干燥法合成了一系列 LAS/N-GF 气凝胶。在这些气凝胶的基础上发现了一种新的界面结合机制。通过添加 0.5 克尿素和 1.0 克 LAS 制成的 LNG-2 样品具有最佳的微波吸收特性。这些样品的 EAB 波长为 8.34 GHz，在 8.96 GHz 频率下的最大反射损耗（RL）为 -47.98 dB（填充量较低，为 10 wt.%）。这些优异的微波吸收特性主要是由于 rGO 和 LAS 颗粒之间形成了化学键，导致了相当大的界面极化。LAS/N-GF 样品的物相分析表明，由于 rGO 和 LAS 的缺陷，氮原子的掺杂促进了异质界面上 C-Si 键的形成。此外，氮原子掺杂还引起了相当大的偶极极化和大量的弛豫损耗。使用 CST Studio Suite 2019 进行的模拟还显示，LNG-1 样品在应用于制造更薄的器件方面具有更好的潜力。因此，LAS/N-GF 复合气凝胶具有高吸收能力、宽吸收带宽、低填充体积和轻质等特点，是微波吸收实际应用的理想候选材料。因此，本研究介绍了一种合成新型吸收材料和器件的方法，并探讨了它们的界面结合机制。它有望为制备新型微波吸收材料提供一条潜在的有效途径。
文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2024.119794
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