成果简介
由于其环保性，水系电池已成为一种很有前途的储能方式。然而，它通常表现出有限的能量密度，阻碍了它们的应用。考虑到铵离子 （NH4+）具有质量低、水合半径小等特点，水系铵离子电池 （AAIB） 有望解决能量密度低的问题。本文，大连理工大学张桂勇 教授、Tao Hu、中国科学技术大学 武晓君 教授等在《Small》期刊发表名为“Interfacial Electric Field Enhanced Free-Standing VO2/rGO Aerogel Anode with Ultra High Mass Energy Density for Aqueous Ammonium Ion Battery”的论文，研究通过在石墨烯表面原位生长 VO2来获得VO2/rGO气凝胶（VOGA），用于界面增强型铵离子电池（AAIB），从而实现高能量密度的水电池储能。
石墨烯纳米片为 VO2 的原位生长提供了友好的界面环境，有助于建立增强型界面，同时赋予 VOGA 良好的机械强度和稳定性。这种创新方法为定制存储行为和提高材料的电化学性能提供了一种可行的策略。在三电极系统中，当电流密度为 0.5、1、2和5Ag-1 时，VOGA独立电极的比容量分别为655、532、409 和 156 mAh g-1。此外，原位 XRD、FT-IR 和 XPS分析证实，NH4+ 存储过程发生在 VO2 和 rGO 之间的界面上，并伴随着氢键形成/断裂和H3O共插入/移除。DFT 计算进一步证明了上述铵储存过程，较窄的带隙和较低的 NH+4+扩散能垒有助于提高其性能。因此，VOGA||PANI 全电池的质量能量密度高达 206Wh kg-1，远高于之前的报道。因此，对构建增强型界面电场的新见解有助于开发AAIB的实际应用。
图文导读
图1、a） VOGA 制造的示意图。b） 竹叶上超轻VOGA的数码照片。c） XRD 图谱。d） VOGA 的 SEM 图像。e） VOGA的TEM 图像以及V、O 和 C. 的相应元素映射。f） HRTEM 图像。g) VO2、rGO 和 VOGA 的电子导电率。h) VOGA 的氮吸附/解吸等温线，插图显示了材料的孔径分布图。
图2、 a-e) 独立 VOGA 电极在 1 m (NH4)2SO4 电解液中的电化学性能：速率性能。不同电流密度下的 GCD 曲线。将 VOGA的容量与之前的研究进行比较。2Ag-1时的循环性能。f,g) VOGA 的电化学动力学：扫描速率为 0.2 至 0.8 mV s-1 时的 CV 曲线。h) 不同扫描速率下的电容贡献率。i) 不同扫描速率下的扩散控制和赝电容贡献率。
图3、Janus结构VOGA储存机制的研究
图4、VOGA||PANI全电池在1 m（NH4）2SO4中的电化学性能。
小结
总之，我们通过在 rGO 纳米片表面原位生长 VO2 获得了界面增强 VOGA。通过一系列表征和 DFT 计算，我们阐明了界面NH4+储存机制、氢键形成/断裂和 H3O 共插入/移除机制，从而提高了独立 VOGA 电极的电化学性能。这种改善主要归功于卓越的界面电场效应，它促进了电荷的有效转移并加速了反应动力学。因此，VOGA独立电极在AAIB方面表现出了出色的电化学性能，在电流密度为0.5Ag-1 时，比容量高达655mAhg+-1。界面的构建建立了离子快速转移的途径，并为电化学反应提供了充足的活性位点，VOGA||PANI全电池的能量密度为206Wh kg-1。我们的研究结果突显了增强型界面的构建，为开发高性能AAIBs提供了广阔的前景，并为开发高效、可持续的 NH4+储存材料提供了一种新策略。
文献：https://doi.org/10.1002/smll.202408467
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