氯化有机污染物广泛存在于水生环境中,威胁着人类健康。人们提出了消除这些污染物的催化方法,但降解缓慢、脱氯不彻底以及催化剂回收仍极具挑战性。
有鉴于此,香港大学汤初阳教授、暨南大学李万斌教授等报道利用具有强纳米限域效应的氧化铁/氧化石墨烯催化膜进行高效脱氯的方法。
本文要点
1)催化膜由氧化石墨烯纳米片与<5 nm的超细单分散纳米颗粒通过简单的原位生长和过滤组装形成。密度函数理论模拟显示,纳米限域效应显著降低了铁(III)络合物解离为亚硫酸(sulfite)自由基和二氯乙酸降解为一氯乙酸决速步骤的能垒。该膜具有纳米强化效应,可提高催化剂对对反应物的可接触性,并且增加催化剂与反应物的比率,从而达到破纪录的3.9 ms内降解180 μg/L二氯乙酸为氯化物的超快速脱氯,还原效率接近100 %,一阶速率常数达到51,000 min-1,比目前的催化剂高6~7个数量级。
2)由于纳米粒子能调整膜结构、化学成分和层间空间,这种膜的渗透率是GO膜的4倍,达到48.6 L m-2 h-1 bar-1。这种膜在20个循环周期内表现出优异的稳定性,而且能够适用于降解环境浓度的氯化有机污染物。
参考文献:
Xiao, Q., Li, W., Xie, S. et al. Ultrafast complete dechlorination enabled by ferrous oxide/graphene oxide catalytic membranes via nanoconfinement advanced reduction. Nat Commun 15, 9607 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-54055-x
https://www.nature.com/articles/s41467-024-54055-x
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