(纯计算)大连理工大学蒋雪团队Adv. Funct. Mater.: 锂掺杂石墨烯的超导极限

2024年5月14日，Adv. Funct. Mater.在线发表了大连理工大学蒋雪教授课题组的研究论文，题目为《Probing the Superconductivity Limit of Li-Doped Graphene》。

对于金属插层石墨烯，对K插层双层石墨烯进行了实验研究，得到的T_c为3.6 K。此外，理论上提出Ca插层双层石墨烯（C₆CaC₆）的T_c为6.8-8.1 K，这与C₆CaC₆超导性（T_c = 4 K）的实验证据非常吻合。最近，预测Ca浓度较高Ca插层石墨烯C₂CaC₂的T_c为18 K。相比之下，KC₈、LiC₆、CaC₆、YbC₆、SrC₆和BaC₆中也报道了体相石墨插层化合物的超导性，T_c值分别为0.39、0.9、6.5、11.5、1.65和0.065 K。

上述所有石墨烯超晶格结构都是超导体，它们的超导临界温度强烈取决于插层/沉积浓度和层厚度。为了统一理解这些石墨烯吸附原子和插层超晶格中的超导机制，并进一步确定超导极限，需要增加已知的具有宽化学计量比的金属掺杂石墨烯超导体的数量。

在此研究中，作者报道了一种开发一系列锂掺杂石墨烯的超晶格策略：沉积I型（Li₂C₆、Li₂C₈、LiC₆、Li₃C₂₄、LiC₁₂、LiC₁₆、Li₂C₃₆、LiC₂₄），插层II型（LiC₄、Li₂C₁₂、LiC₈、LiC₁₂和LiC₁₆），以及共存沉积和插层III型（Li₃C₁₂）。随着Li原子浓度的增加，金属性和电子-声子耦合（EPC）都急剧增加，这有利于筛选的Li-C化合物中出现超导性。值得注意的是，插层Li2原子的石墨烯超晶格结构具有更高的稳定性，而以相同浓度沉积的Li1石墨烯产生更高的T_c。

其中，I型-Li₂C₆、I型-Li₂C₈、II型-LiC₄和III型-Li₃C₁₂是声子介导的超导体，其T_c分别为18、12、3.4和14 K。I型-Li₂C₆、I型-Li₂C₈和III型-Li₃C₁₂的EPC主要来自C-2p_z电子态与低频（0-800 cm⁻¹）沉积Li_xy/Li_z以及面外C_z振动的耦合。相反，面内C_xy原子的高频（800-1600 cm⁻¹）振动模式主要负责II型-LiC₄的T_c。这些发现为锂掺杂石墨烯的超导极限提供了全面的见解。

图1 Li-C单层的俯视图和侧视图

图2 (a) 相对于单质锂和石墨烯单层，不同Li-C单层的相对热力学稳定性；(b) 不同Li-C单层中每个C原子的平均Bader电荷；(c) Li-C单层的T_c值和累积λ

图3 (a, d, g, j) 投影能带结构和投影态密度；(b, e, h, k) 对应的费米面；(c, f, i, l)费米面嵌套函数

图4 由Li、C原子运动模式加权的声子色散、声子态密度、由EPC λ_q,v加权的声子色散、Eliashberg谱函数和频率依赖的EPC参数λ

论文链接

Yang, Q., Zhang, H., Zhao, J. et al. Probing the Superconductivity Limit of Li-Doped Graphene. Adv. Funct. Mater., 2024, 34, 2406023. https://doi.org/10.1002/adfm.202406023

其他相关文献

[1] Profeta, G., Calandra, M. & Mauri, F. Phonon-mediated superconductivity in graphene by lithium deposition. Nat. Phys., 2012, 8, 131–134. https://doi.org/10.1038/nphys2181

[2] Yang, SL., Sobota, J., Howard, C. et al. Superconducting graphene sheets in CaC6 enabled by phonon-mediated interband interactions. Nat. Commun., 2014, 5, 3493. https://doi.org/10.1038/ncomms4493