本文制造了一种基于MXene和聚二甲基硅氧烷（PDMS）复合材料（PDMS/MXene）薄膜和激光诱导石墨烯（LIG）电极的高度灵活且有效的摩擦纳米发电机（TENG）。将导电和电负性的MXene引入PDMS中制备多孔薄膜，不仅增强了导电性，而且增加了摩擦电负性。因此，输出性能显着提高，是基于纯平面PDMS的TENG的7倍。所开发的TENG具有优异的性能、相当大的附着力和出色的柔韧性，在多个领域前景广泛。
多孔PDMS/MXene薄膜的制备过程如图1所示。首先，将由单体和交联剂组成的PDMS溶液与MXene水溶液充分混合。由于MXene水溶液不溶于PDMS溶液，因此搅拌30分钟将大的MXene水溶液气泡破碎成许多微小气泡，然后将PDMS和MXene混合物溶解通过旋涂工艺均匀分散到玻璃板上。在95℃下固化除去水分后，将其从玻璃板上撕下，得到多孔透明的PDMS/MXene薄膜。为了制造高度柔性的LIG电极，采用一种方便的激光诱导技术在室温下在PI基底上制备3D多孔多层结构石墨烯（图1）。通过将制备的多孔PDMS/MXene薄膜与柔性LIG电极相结合，制备了高度柔性的TENG。此外，通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像观察到MXene的完整二维层状纳米片结构。此外，原子力显微镜 (AFM) 图像表明，MXene纳米片的横向直径大约为数百纳米，厚度约为1.74 nm。
图1.基于多孔PDMS/MXene复合薄膜和LIG电极的柔性TENG的制造过程示意图。
双电极模式下制造的TENG的工作机制基于静电感应以及摩擦电负性多孔PDMS/MXene薄膜与作为电子供体的普通纸膜之间的接触起电。这两种薄膜之间摩擦起电效应的详细描述如图3a-e所示。在初始状态下，摩擦电对不接触，不发生电荷转移。一旦两层薄膜接触，电子就会因带电而从纸转移到PDMS/MXene薄膜，导致PDMS/MXene薄膜和纸的表面分别产生负电荷和正电荷，从而产生化学物质潜在的差异。当两层薄膜被释放时，为了实现能量平衡，自由电子将流过两个LIG电极之间的负载，并产生负电压信号。释放后，由于静电感应，底部LIG电极与位于纸膜顶部的LIG电极的负电荷具有相同数量的正电荷。当两层薄膜再次接触时，之前的静电平衡被打破，电子因此从顶部LIG电极流回底部LIG电极，产生正电压信号。
图3.(a-e)TENG装置的工作原理和正/负电荷的流动。
研究了TENG的操作力依赖性。如图4a-b所示，在工作频率为10 Hz时，随着施加的力从1 N逐渐增加到20 N，基于PDMS/MXene的TENG的输出性能相应增加，然后输出几乎稳定进一步增加施加的力。这可能是由于当施加的力达到10 N时，多孔复合薄膜的内部和表面结构实现了最大摩擦接触。为了进一步研究频率依赖性，我们在不同的施加频率条件下测试了制造的TENG10 N的恒定力。如图所示。如图4c-d所示，随着施加频率从1 Hz增加到10 Hz，基于PDMS/MXene的TENG的输出逐渐增加，并实现~119 V的最高输出电压和~11 μA的电流。这可能是由于复合薄膜表面表面电荷的积累造成的，但是较高的工作频率会导致薄膜表面积累的电荷无法及时完全中和，这一点从输出端的输出略有减少可以看出。应用频率为15 Hz（图4c-d）。
图4.当工作频率为10 Hz时，TENG的输出(a)电压和(b)电流对所施加力的依赖性。当受到10 N的垂直力时，TENG的输出(c)电压和(d)电流对各种接触分离频率的依赖性。测量中TENG的有效尺寸为2.0×2.0 cm。
TENG的输出功率密度匹配被评估为外部负载电阻的电阻值，其值在100 Ω到500 MΩ之间变化。如图5a所示，很明显，根据欧姆定律，输出电压随着连接的外部电阻的增加而增加，而电流则呈下降趋势。在8 MΩ负载电阻下，TENG的瞬时功率密度首先呈现上升趋势，达到最大值~609.1 mW/m2，然后下降（图5b）。为了演示所开发的TENG的实际应用，我们还通过全波整流桥将其与电容器连接来测量充电能力。图5c显示了22 μF电容器的充电曲线，其中电容器可以在1分钟内达到约12.1 V。此外，我们还更换了串联约522个LED的电容器。值得注意的是，TENG在约10000次循环中表现出非常稳定的输出（图 5d），表现出出色的耐用性。
图5.(a)在10 Hz的接触分离频率和10 N的垂直力下生成的输出电压和电流作为负载电阻的函数。(b)瞬时输出功率密度与负载电阻的函数关系。插图：522个串联LED点亮。(c)TENG通过桥式整流器对22 μF电容器进行充电的曲线。插图：充电电路图。(d)TENG的稳定性测试。循环周期超过~10000个循环。插图：曲线的部分放大视图。
A multifunctional and highly flexible triboelectric nanogenerator based on MXene-enabled porous film integrated with laser-induced graphene electrode
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104121
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