能够辨别不同碱金属离子的筛膜对能源、环境和生命科学等许多技术都很重要。最近，二维 (2D) 材料已被广泛探索，用于创建具有埃级通道的筛膜。然而，由于相同的电荷和相似的水合尺寸，大多数层压膜通常表现出较低的选择性 (<10)。在此，我们报告了一种简便且可扩展的方法，用于通过双重接枝阳离子和防水二甲基硅氧烷 (DMDMS) 分子来功能化氧化石墨烯 (GO) 层压板，以实现对 Cs+/Li+ 和 K+/Li+ 离子对的传输约 50 和约 20 的高选择性，超过了许多最先进的层压膜。对碱金属离子的选择性增强可归因于双重影响：(i) 入射阳离子的水合壳和防水 DMDMS 之间的强疏水相互作用； (ii) 有效筛选阻碍选择性的静电相互作用。
图 1. GDM 的制造和表征。（a）一步修饰下在 GO 纳米片表面接枝 DMDMS 分子合成 GD 纳米片的示意图。（b）组装 GDM 的形成过程说明。（c）多孔 PET 支架支撑的 GDM 照片。（d）GDM 的 SEM 横截面图像。（e）GM、液态 DMDMS 和 GDM 的 FTIR 光谱。（f）GDM 的 XPS C 1s 光谱。（g）GM 和 GDM 的 XRD 图案。
图 2. GDM 的润湿性和离子传输特性。（a）GM 和 GDM 的力-距离曲线。黑色箭头表示测量方向。插图：粘附力测量过程中水滴每个阶段的照片。比例尺，3 毫米。（b）GM 和 GDM 的水接触角和水粘附力。误差线表示三次重复实验的标准偏差。（c）用于测量跨膜离子传输的实验装置示意图。（d）在 0.1 M LiCl、NaCl、KCl、RbCl 和 CsCl 电解质中记录的 GDM 的 I-V 曲线。（e）GDM 的电导率和选择性比。
图3. 电荷屏蔽 K+@GDM 的离子传输性能。 (a) 浸入 0.1 M LiCl、NaCl、KCl、RbCl 和 CsCl 和纯水中后的 K+@GDM 的 XRD 图案。 (b) 通过电泳光散射 (ELS) 测量在中性 pH 下 GM、GDM 和 K+@GDM 的 Zeta 电位。 (c) 在不同浓度 KCl 溶液下由 GDM 和 K+@GDM 制成的埃级通道的电导率。 为了区分，Rb+ (6.58 Å) 和 Cs+ (6.58 Å) 的 DH 分别绘制为 6.59 和 6.57 Å。 实线由支持信息中详述的空间扩展表面传导模型拟合。 (d) 0.1 M 氯化物溶液下 GDM 和 K+@GDM 的电导率。 实心方块表示盐的体积电导率。 紫色虚线是引导眼睛的。 （e）K+@GDM 的选择性比率。误差线来自三个独立样本。
图 4. 碱金属离子选择性传输机制。（a）浓度梯度（ΔC = 10）下的漂移扩散实验装置示意图。红色箭头表示离子传输路径。（b）各种碱金属离子溶液的 I-V 曲线。插图：所研究盐的测量值 Em。（c）GM、Na+@GDM 和 K+@GDM 的迁移率 μ+/μ– 与 DH 的关系。空心方块表示碱金属离子的水合能。红色虚线是眼睛的引导。（d）K+@GDM 内部的迁移率与 DH 的关系。蓝色实心方块和空心菱形分别表示本体中碱金属离子和 Cl– 的迁移率。黑色实线和虚线是眼睛的引导。误差线表示三个独立样本的标准偏差。
相关科研成果由中国地质大学Pengcheng Gao，澳门大学Pengzhan Sun等人于2024年发表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03246）上。
原文：Effectively Sieving Alkali Metal Ions Using Functionalized Graphene Oxide Membranes by Exploiting Water-Repellent Interactions
原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03246
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