天津工业大学胡云霞团队近期于Desalination期刊（2024, 587, 117933）发表题目为“Enhancing the permeability and selectivity of graphene oxide membrane through polyhedral oligomeric silsesquioxane intercalation for textile wastewater treatment”的文章。该文章第一作者为王英贤硕士研究生，通讯作者为龚耿浩教授和胡云霞教授。
研究亮点
- 制备了氨苯基倍半硅氧烷（AP-POSS）分子插层的氧化石墨烯（POSS-GO）膜。
- AP-POSS中的大量苯环结构在GO片层间形成疏水侧壁，增强了水分子在其间的低摩擦快速传输。
- POSS-GO膜的水渗透率提高了30 wt.%，同时仍保持对刚果红（CR）超过99%的截留率。
- POSS-GO膜具有更强的抗溶胀性和长期稳定性，对CR/NaCl的分离系数超过 91.0。
文章简介
工业经济的快速发展导致严重的水污染问题，特别是印染和造纸行业排放的高色度、高盐分、高COD废水影响着水资源的可持续利用。纳滤膜分离技术因其高渗透性和出色的染料/盐分离性能，受到印染废水绿色处理和资源化领域的青睐。然而，由于聚合物选择层的固有特性，纳滤膜选择层通常面临渗透性与选择性之间的权衡问题。因此，构筑无缺陷的超薄分离层成为克服这一技术瓶颈的重大挑战。氧化石墨烯（GO）二维层状纳米材料具有独特的原子级厚度和微纳米级横向尺寸，利用其面内进行孔结构设计或层间构筑（亚）纳米通道，是突破传统分离膜trade-off上限的有效途径。然而，原始的GO膜因其π-π相互作用使得各层堆叠紧密、层间距窄、导致渗透性较差。此外，由于GO膜中存在许多亲水性的含氧官能团，使得在水环境中GO膜易溶胀，导致其较差的稳定性。因此，在实际应用中须对GO膜进行改性，以解决渗透性和稳定性差的问题。本研究使用一种新型AP-POSS分子插层修饰到GO膜中，从而构建了一种层间结构与传质特性可调节的GO/POSS膜（图1）。相比原始GO膜，GO/POSS膜厚度略有提升、亲水性和电负性增强（图2和图3）。在较低的AP-POSS负载下即可支撑相邻的GO纳米片，从而增加GO的稳定性并减少GO膜表面褶皱的形成，使膜表面更光滑。
图1. POSS-GO膜结构示意图
图2. 原始GO膜、PG-100膜和PG-200膜的水接触角（a），zeta电位（b）, XRD图谱（c）
图3.（a1-d1）表面SEM图；（a2-d2）横截面SEM图；（a3-d3）横截面SEM图：（a）原始GO膜，（b）PG-20膜和（c）PG-1 00膜
本研究分别探究了GO/POSS膜制备的负载量、加热反应时间和分散液的pH值等，对膜结构-性能之间构效关系进一步系统优化。其中AP-POSS上的疏水氨苯基芳环结构可作为相邻GO纳米片之间传质通道的疏水侧壁，减少水分子与通道结构之间的相互作用，进而实现水分子的低摩擦传输。在最佳AP-POSS负载条件下，纯水通量达到54.1 L m-2 h-1bar-1，并保持了优异的染料截留能力（CR截留率超过99.0%），染料和盐的分离因子超过91.0（图4）。此外，与初始GO膜相比，POSS/GO膜表现出良好的抗溶胀性和长期运行稳定性，进一步突显了其在含盐染料废水处理中的应用潜力（图5）。
图4. 不同AP-POSS含量（a）、不同反应时间（b）和不同pH值（c）下POSS-GO膜的透水性和截留率，（d）通过PG-100膜过滤前后不同染料溶液的紫外可见吸收光谱和CR/MO混合物的光学照片；（e）PG-100膜对不同染料的截留性能；（f）PG-100膜对不同盐类的截留性能。
图5.（a）原始GO膜和PG-100膜分别浸泡在去离子水中30天前后的数码照片；（b）PG-100膜的长期纳滤性能测试
原文信息
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.desal.2024.117933
第一作者：
王英贤 硕士研究生
工作单位：天津工业大学
邮箱地址：2993881443@qq.com
通讯作者：
龚耿浩 研究员
研究员，博士生导师。主要研究领域包括膜分离技术及膜材料的开发、机理分析与应用（例如海水淡化、纳滤/反渗透、渗透汽化、膜蒸馏以及油水分离等。此外，还专注于功能性有机-无机杂化材料和有机硅分离膜的设计与制备、有机-无机杂化膜的孔道结构设计与表面化学性质调控，以及电活性炭化陶瓷膜（电催化+高级氧化）降解有机废水处理等。主持和参与包括国家自然科学基金、天津市科技计划项目、天津市自然科学基金、日本科学技术振兴协会战略的创造研究推进事业（CREST）重大核心项目以及横向项目等多项课题研究。
工作单位：天津工业大学
通讯邮箱：gonghaog@hotmail.com
网址：https://clxy.tiangong.edu.cn/2019/0121/c3774a38173/page.htm
胡云霞 教授
教授、博士生导师、分离膜与膜过程国家重点实验室（天津工业大学）副主任、海水淡化膜材料团队负责人。入选国家高层次人才、山东省泰山产业领军人才、天津市引进领军创新人才，荣获中国膜科技中青年突出贡献专家、山东省青年科技奖、天津市技术发明二等奖等。长期从事功能膜材料、膜制备及水处理等方面的科研和教学工作，在 Advanced Materials、Journal of Membrane Science、Desalination等SCI学术刊物发表 SCI 论文120余篇，获授权发明专利18项，成果转化3项，领衔开发3款膜产品。
工作单位：天津工业大学
通讯邮箱：yunxiahu@tiangong.edu.cn
网址：https://clxy.tiangong.edu.cn/2018/0928/c3774a34794/page.htm
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