本研究指出在石墨烯上生长的有机-无机复合钙钛矿半导体中模板效应的重要性。通过结合两种非手性材料，我们报道了一种具有电子能带分裂的手性复合异质结构的形成。在常温和无磁场条件下，通过石墨烯/α-CH (NH2)2PbI3钙钛矿复合材料的圆偏振光发射和检测，观察到了这种效应。我们利用自旋电荷转换，通过偏振光引入不平衡的自旋布居，从而产生由 Rashba 型耦合合理化的自旋光电导效应。制备的复合异质结在532nm 激发下，在2.54 × 103W cm-2共焦功率密度下，具有0.35的圆偏振光致发光各向异性 gCPL。在石墨烯和钙钛矿薄膜之间精心设计的界面增强了 Rashba 场，并产生了负责光电流的内置电场，在可见光光子的0.08 μW cm-2注量下产生了 105 a W-1的光响应率。在0.16 μWcm-2辐照下，最大光电流各向异性因子 gph 为0.51。这项工作揭示了石墨烯/钙钛矿结构复合异质结的光物理性质，认为它们是开发小型化自旋光子器件的有希望的候选者。
图1所示.器件的光谱特性。(a)钙钛矿晶格中由于与石墨烯在界面处的相互作用而产生的夸张的八面体扭曲的说明性示意图。注意:此示意图不是按比例绘制的，旨在演示潜在的结构效果，而不是精确的原子排列。(b)石墨烯/α-FAPbI3钙钛矿复合材料(浅蓝色)和α-FAPbI3钙钛矿沉积在SiO2衬底(紫色)上的PL光谱比较。石墨烯/α-FAPbI3和SiO2/α-FAPbI3的最大发射波长分别为798 nm和794 nm。(c)、(d)分别在SiO2和石墨烯/钙钛矿复合材料上钙钛矿上采集的TCSPC衰减曲线。(e)石墨烯/α-FAPbI3复合材料的圆极化PL光谱平均值。在532 nm激发的2.54 × 103 W cm-2功率密度下，在器件间隙内的共聚焦区收集数据。(f) HOIP中Rashba分裂和自旋极化光电流(Iph)产生的示意图。Iph的方向(实箭头)取决于激发的螺旋度(虚线箭头)。红色和蓝色曲线表示轨道角动量相反的电子带。
图2. 用光电流法观察石墨烯/α-FAPbI3器件中自旋光电导效应的表现。(a)使用左(σ–，红色球体)和右(σ + ，蓝色球体)圆偏振500.5 nm 激光和0.5 V 的固定 VDS 测量的自旋极化光电流的功率依赖性响应(b)在相同样品上测量的光电流的波长依赖性响应范围500-700nm，每个激发能量具有0.81 μW cm-2通量。(c)从依赖功率的测量中减去的光电流，并根据功率定律进行拟合。(d)计算 σ–(正方形)和 σ + (三角形)激发的响应度(R)和外量子效率(EQE)。
图3. 通过在钙钛矿薄膜中极化光电流测量，观察到石墨烯/α-FAPbI3器件的自旋光导效应。(a)在固定VDS为0.5 v的条件下，采用左(σ –，红球)和右(σ+，蓝球)圆偏振500±5 nm激光器测量的自旋极化光电流的功率依赖性响应。(b)采用σ –(正方形)和σ+(三角形)激发得到的石墨烯上钙钛矿薄膜的计算响应率和外量子效率。(c)从功率相关测量值中减去符合幂律的光电流。(d)光电流各向异性因子的变化。
图4. 用于石墨烯/钙钛矿器件偏振光电流测量的光路的排列和几何形状。
相关研究成果由罗夫斯基物理化学研究所Golam Haider和Martin Kalbáč课题组2024年发表在ACS Applied Materials & Interfaces(链接：https://doi.org/10.1021/acsami.4c10289)上。
原文：Graphene-Templated Achiral Hybrid Perovskite for Circularly Polarized Light Sensing
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