成果简介
如何用简单的方法为锂离子电池（LIB）制备具有超柔性和优异电化学性能的自支撑电极是一项挑战。由于硅具有高比容量，因此在锂离子电池阳极中广泛使用。然而，在充放电循环过程中，硅的体积会明显膨胀，这阻碍了它的大规模应用，而且硅碳阳极大多是粉末状的。本文，西安建筑科技大学Yanzhi Cai等研究人员在《ACS Applied Energy Materials》期刊发表名为“Multidimensional, Superflexible, and Binder-free CNT-rGO/Si Buckypaper as Anodes for Lithium-Ion Batteries and Electrochemical Performance”的论文，研究提出了一种简单、低成本的方法，通过超声波自组装，再利用定向压力过滤技术合成自支撑超柔性硅碳电极。
在 Si、碳纳米管（CNTs）和还原氧化石墨烯（rGO）形成均匀稳定悬浮液的过程中实现了超声波自组装，随后采用定向压力过滤技术，得到了无粘结剂、自支撑和超柔性的降压纸（BP）。在制备BP时，将 CNT 插入剥离的 rGO 纳米片中，以避免重新堆积和团聚，同时在 CNT 和 rGO 纳米片之间均匀填充硅微颗粒和纳米颗粒，形成三维网络结构。超柔性碳骨架不仅为硅的体积变化提供了缓冲和支撑，还提供了多种导电途径。含有50 nm Si 的 BP（CNT-rGO/Si-0.05）在820 mA/g下循环200次后，剩余容量为 540 mAh/g，是第四个循环时的91%。经过 1500 次连续的 180° 弯曲-拉直循环后，其结构几乎没有损坏。
图文导读
图1.BP 制备过程示意图。
图2.（a） X 射线衍射图。（b） BP 的拉曼模式。
图3.BP 的宏观图
图4.BP 的 SEM 图像（10k 和 20k 放大倍率）：（a、b） CNT/Si-1、（c、d） CNT/Si-0.05、（e、f） CNT-rGO/Si-1 和 （g、h） CNT-rGO/Si-0.05。
图5.（a） CNT–rGO/Si-0.05 和 （b） CNT–rGO/Si-1 的 TEM 图像。对应于图 b 中元素 （c） C 和 （d） Si 的 EDS 映射。
图6.BP 的电化学性能。
小结
在这项工作中，通过利用超声定向加压过滤和超声分散技术，实现了超柔性自支撑无粘结剂 BP 的制备。与传统的真空过滤不同，定向加压过滤技术将气体均匀地施加到悬浮液表面。同时，超声波分散技术不仅能使 0D Si 颗粒、1D CNTs 和 2D rGO 均匀分散，还有助于形成三维碳网络。一方面，多孔网络结构为电化学反应过程中电荷放电引起的硅颗粒膨胀提供了更大的容积。另一方面，多孔网络结构增强了对硅的支撑，有利于导电通路的形成，从而确保了超柔性电极的导电性和锂离子充放电反应的平稳性。
此外，即使在直径为4毫米的玻璃棒周围反复进行数百次卷曲运动，也未观察到 BP 结构有任何损坏，这表明它具有卓越的机械坚固性。经过 1500 次循环弯曲实验后，三维网络结构得以有效保持，每次弯曲的长度均为其原始长度的 30%。弯曲后的 CNT-rGO/Si-0.05 电极显示出 1609 mAh/g 的比放电容量，在 840 mA/g 的电流下循环 200 次后，仍有 415 mAh/g 的剩余容量。与原始电极材料相比，性能保持了 77%。与 CNT/Si-0.05 相比，CNT/Si-1 的电化学性能在初始充放电循环中的放电特定容量为 974 mAh/g，但在 200 个循环后仅剩余 220 mAh/g。CNT-rGO/Si-0.05 在 820 mA/g 的条件下经过 200 个循环后，仍显示出 540 mAh/g 的稳定特定容量。结果表明，小尺寸硅颗粒和三维结构可显著提高电化学性能。此外，我们所采用的技术非常适合于制造超柔性自支撑电极，无需粘合剂，成本低廉，操作简便。这项工作为开发各种超柔性电子产品提供了理论基础。
文献：https://doi.org/10.1021/acsaem.4c01408
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