埃里克西大学Daniele Alves课题组–CoCuFe-LDH石墨烯三元复合材料水裂解电催化剂的析因优化

层状双氢氧化物(LDHs)作为析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的非贵金属电催化剂显示出巨大的潜力。它们独特的组成和结构特性决定了它们作为催化剂的效率和稳定性。在本研究中，CoCuFe-LDH复合材料通过成本效益高且简单的一步水热工艺在石墨烯(G)上生长。采用2水平全因子模型来确定Co(1.5、3和4.5 mmol)和石墨烯(10、30和50 mg)浓度对OER和HER发病潜力的影响，这是选择的响应变量。使用Co_[3]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[30](中心点)评估三个副本的OER和HER活性变异，分别确定为0.01%和0.02%。统计分析表明，Co_[4.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]和Co_[1.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]分别在1.52 V和- 0.32 V (V vs RHE)时，OER和HER的起始电位最低，表明高钴浓度可以提高OER的性能，而低钴浓度则可以达到最佳的HER催化效果。此外，三金属复合材料表现出良好的稳定性，在24 h内催化活性的损失可以忽略不计。

图1.不同Co(NO₃)₂摩尔比和石墨烯量制备样品的偏振曲线(a) OER和(b)推导出的Tafel斜率;(c) HER和(d)导出的Tafel斜率。

图2.(a) Co和g的二维梯度上的预测OER和(b) HER。观测值以灰色点的形式显示，其大小与观测值成正比。点被轻微抖动以方便可视化。

图3. Co_[4.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]的XPS:(a)测量，(b) Co 2p， (c) Cu 2p， (d) Fe 2p， (e) O 1s， (f) C 1s。

图4. Co_[4.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]在不同放大倍数(a) 10 μm， (b) 5 μm， (c) 3 μm， (d) 1 μm下的Fe – SEM图像;(e-g) Co、Cu、Fe元素图。

图5. (a) Co_[4.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH和Co_[4.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]的XRD谱图和(b) FTIR谱。

图6. (a)对照材料的OER极化曲线和(b) Tafel斜率;(c)对照材料的HER极化曲线和(d) Tafel斜率。

图7.控制材料的电化学阻抗(等效电路模型如图所示)。在1 × 10⁶至0.007 Hz的频率范围内收集数据，使用1.59 V和- 0.41 V的固定电位，分别对应于OER和HER的10 mA cm^-2。利用Co_[1.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]， HER数据显示出粉红色的痕迹。

图8. (a) Co_[4.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]和(b) Co_[1.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]在10 mA cm^-2下的长期稳定性试验;(c) OER和(d) HER稳定性试验前后的极化曲线。

图9.石墨烯纳米片玻璃碳电极(GCE)和Co_[4.5]Cu_[3]Fe_[3]-LDH/G_[10]的GCE缓冲液(pH 7.0)循环伏安法。

相关研究成果由埃里克西大学Daniele Alves课题组2024年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (链接：https://doi.org/10.1021/acsami.4c10870)上。

原文：Factorial Optimization of CoCuFe-LDH/Graphene Ternary Composites as Electrocatalysts for Water Splitting