ACS Omega :锂离子电池的一种新型阳极材料：TPDH-石墨烯

前言

近日，ACS Omega在线发表了Pedro Alves da Silva Autreto课题组在锂离子电池领域的最新研究成果。论文题目为：《TPDH-Graphene as a New Anodic Material for Lithium Ion Battery:DFT-Based Investigations》。论文通讯作者为Pedro Alves da Silva Autreto。

图文摘要

研究背景

石墨烯是一种革命性的材料，是一种二维（二维）结构，由单层碳原子排列在六边形蜂窝晶格中，其中碳原子在sp²杂化中共价键合。由于西格玛键和π型键，这种杂化产生了良好的机械刚性和高电子迁移率。在本研究中，利用基于密度泛函理论（DFT）的模拟方法，研究了TPDH-gr作为LIB阳极材料的潜在应用。通过吸附计算，估计TPDH-gr的高理论容量为1116 mA hg⁻¹，Li原子的扩散势垒较低（0.08−0.2eV），与目前最常用的LIB阳极石墨的能势垒相当。

图文解析

Fig 1. (a)选择TPDH-gr区域进行Li吸附。(b)研究了锂离子在TPDH-gr单分子层上的扩散路径。(c)研究了在TPDH-gr双分子层中的扩散路径。这些路径都是根据最小的能量路径来选择的。

Fig. 2. Li在D区吸附后的(a) TPDH-gr电子带结构。(b)单个锂原子在TPDH-gr上吸附的电荷密度差。青色和黄色区域分别代表电子的损失和增加。这里，净电荷密度差定义为Li吸附的TPDH-gr电荷密度减去孤立的Li原子和TPDH-gr电荷密度。

Fig. 3.(a)吸附能E作为锂原子数N（N = 1,2，…，6）的函数。插图：TPDH-gr与（N = 6）Li原子的配置，显示Li原子之间的距离为>2.80 A，以防止聚类。(b) Bader电荷作为TPDH-gr上吸附的锂原子数量的函数。插入的图对应于（N = 6）吸附的锂原子的部分态密度。

Fig. 4. 锂原子在TPDH-gr表面的扩散能势垒。插图：显示了每个扩散路径的所有中间Li图像。

全文小结

本文利用DFT的计算，探索了TPDH-gr作为锂离子电池中阳极材料的潜力。结果表明，锂原子在TPDH-gr上的吸附能中等（约为−0.70eV），易于解吸。此外，TPDH-gr估计具有1116 mAh/g的高容量，是少数为数不多的具有金属性能和高容量的二维碳同素异形体之一。此外，能垒（0.08−0.20 eV）、扩散系数和开路电压（0.29 V）表明锂原子在表面的快速扩散，锂原子的稳定插入，并且在LIB的充放电循环中具有稳健的性能。这些结果，特别是本研究中显示的Li在TPDH-gr上的快速扩散，表明TPDH-gr的性能更好或可媲美许多其他二维碳异型材料，如聚石墨烯、双石墨烯等。这些发现突出了TPDH-gr是一种很有前途的阳极材料候选材料。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acsomega.4c06252