纽约州立大学布法罗分校（University at Buffalo, The State University of New York）林海青教授与戴宁教授团队近期于Journal of Membrane Science期刊（2024, 707, 122991）发表题目为过氧乙酸原位氧化还原氧化石墨烯膜用于染料脱盐的文章。该文章第一作者为博士研究生邓尔达，通讯作者为林海青教授与戴宁副教授。
研究亮点
- 还原氧化石墨烯（rGO）膜的过氧乙酸（PAA）氧化可将透水性提高三倍，同时保留染料排斥性
- 暴露于PAA会导致rGO环氧化，增加表面zeta电位
- PAA氧化增加了C1s峰的C-O摩尔浓度
- rGO膜在染料脱盐的多周期运行中表现出稳定性
文章简介
具有可调层间间距的氧化石墨烯（GO）膜在去除含盐纺织废水中的染料方面具有重要意义。GO膜通常被还原以提高其稳定性，但是这不可避免地会降低透水性。在本文中，我们证明了还原GO（rGO）膜可以使用过乙酸（PAA）进行原位以简便改性流程，从而在保留染料阻隔性的同时显著提高透水性。具体来说，PAA改性的GO膜（PrGO）的合成方法是将肼还原的rGO纳米片材真空过滤到尼龙基底上，然后将其暴露在PAA溶液中（合成路径如图1a所示）。
图1. (a) PrGO的化学合成，包括GO纳米片的肼还原和PAA氧化。(b) GO、rGO和PrGO膜的示意图
如图2a所示，经过浓度为100 ppm PAA处理PrGO100/100膜并不会大幅改变同样厚度的rGO100膜的水通量以及染料截流率。然而，使用250 ppm PAA处理可使这些膜的纯水通量提高三倍。PrGO100/250的纯水通量为105±13 LMH/bar，同时对CR、DR 80和MB三种染料的截流率超过99.5%（图2b）。
图2. (a) rGO100和PrGO100膜的纯水通量；(b) rGO100和PrGO100膜对 CR、DR 80和MB三种染料截流率；(c) rGO100 和 PrGO100/250 膜在不同浓度下的 Na2SO4 阻隔率和透水性；（d）用0.2 g/L MB进行四个周期的长期稳定性试验
图2c表现了针对2-60 g/L的Na2SO4的死端过滤中，PrGO100/250始终比rGO100表现出更低的盐排斥率和更高的水渗透率。有趣的是，增加Na2SO4的浓度会降低它们的截流率率和相关的水渗透率。这是由于高盐度会降低膜表面的Donnan电位，从而增加SO42-的吸附，增加盐的渗透性。同时，PrGO100/250在进料中含有0.2 g/L MB的错流中保持了高水通量和MB截流率（图2d）。
图3.对GO、rGO和PrGO膜的表面化学性质表征(a) XPS；(b) 表面zeta电位
经过一系列表征发现，PAA处理并没有使rGO膜的表面特征发生明显变化；其对膜性能大幅提高的影响可归因于对rGO纳米片化学性质的微调。图3a比较了通过XPS分析，我们发现肼还原显著降低了氧碳比值；然而经过高浓度的PAA溶液（250 ppm和500 ppm）反应后，氧碳摩尔先降低后恢复并最终增加，这表明发生了环氧化反应。经PAA处理后，rGO 膜的表面zeta电位发生了显著变化（图3b）。PAA处理增加了rGO表面的电负性，这可能是由于形成了羟基/羧酸基团和/或增加了边缘位点的这些功能基团。
原文信息：
In situ oxidation of reduced graphene oxide membranes by peracetic acid for dye desalination
https://doi.org/10.1016/j.memsci.2024.122991
原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0376738824005854?via%3Dihub
第一作者：
邓尔达 (博士研究生)
工作单位：纽约州立大学布法罗分校（University at Buffalo, The State University of New York），化学与生物工程系
邮件地址：erdadeng@buffalo.edu
通讯作者：
林海青 (教授)
工作单位：纽约州立大学布法罗分校（University at Buffalo, The State University of New York），化学与生物工程系
通讯邮件：haiqingl@buffalo.edu
网址：http://www.cbe.buffalo.edu/lin
戴宁 (副教授)
工作单位：纽约州立大学布法罗分校（University at Buffalo, The State University of New York），土木结构与环境工程系
通讯邮件：ningdai@buffalo.edu
网址：https://engineering.buffalo.edu/civil-structural-environmental/people/faculty_directory/ning-dai.html
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