成果简介
含氧官能团可提高氧化石墨烯的加工性、稳定性和功能化，因此在氧化石墨烯中发挥着至关重要的作用。然而，通过直接有效的方法实现对氧化石墨烯氧化度的精确控制仍然是一项重大挑战。本文，北京航空航天大学李景 教授团队在《J. Mater. Chem. A》期刊发表名“Electrolyte engineering for the mass exfoliation of graphene oxide across wide oxidation degrees”的论文，研究报告了一种包括前互层化和后外剥离/氧化的两步电化学方法，从而实现了氧化石墨烯的大规模剥离，并可定制氧化程度。
首先，将浓硫酸预掺杂到石墨箔中，促进石墨箔均匀膨胀，将其转化为准单层石墨烯结构。随后，在还原性/氧化性电解质中进行后剥离会同时触发剥离和氧化过程，从而产生分散良好的石墨烯纳米片，其氧化程度可在数分钟内量化。综合表征研究证实了剥离氧化石墨烯的不同氧化程度，跨越了通过施陶登迈尔、霍夫曼和胡默斯方法获得的传统氧化程度。此外，我们还评估了该方法的可扩展性以及剥离氧化石墨烯纳米片的溶液可加工性，证明可以连续生产公斤级氧化石墨烯，并制造出具有优异机械性能的米长纳米复合薄膜。
图文导读
图1 、通过两步剥离法在广泛的氧化水平范围内大量剥离 GO。(a）制备 GO 的电化学剥离过程示意图。具体来说，先在浓 H2SO4 电解质中对石墨箔进行预插层，然后在氧化性不同的二级电解质中对插层石墨箔同时进行剥离和氧化。这一过程产生了氧化程度可控的 GO 纳米片。(b）这项工作中使用的商用石墨箔的照片。(c）氧化程度可控的剥离 GO 的代表性照片，从氧化程度较低的 GO（左图，EcE-G1）到氧化程度较高的 GO（右图，EcE-G6）。
图2、预插层前后石墨的横截面形态特征。
图3、 剥离 EcE-G1 的形态、结构和电子特性。
图4、 剥离的 GO 在很大范围内的氧化度变化
图5、不同氧化度的剥离型 GO 的厚度统计
图6、剥离的 GO 的规模化生产和溶液可加工性展示
小结
本文开发出了一种可扩展的电化学策略，其中包括连续的前钝化和后剥离/氧化过程。通过简单调整电解质的氧化性，这种方法可以精确控制氧化石墨烯（GO）的氧化程度。通过采用这种两步剥离法，我们实现了将廉价石墨箔快速、高效地转化为纳米片，且单层产率高（平均 ∼ 80%）。GO 的氧化度范围很广，既能合成载流子迁移率高的轻度氧化石墨烯薄片，也能合成氧碳元素比高的深度氧化纳米片，其氧化度可媲美通过 Staudenmaier、Hofmann 和 Hummers 方法获得的氧化度。此外，该方法与连续剥离工艺兼容，可大规模生产具有出色稳定性、精确可控性和优异溶液加工性的 GO。
文献：https://doi.org/10.1039/D4TA02654C
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