成果简介
无需基底或集流器的独立式微型超级电容器（MSC）器件在实际应用中大有可为。然而，由于需要优化活性位点、导电性、离子扩散、可控模式、湿敏性等，制备高性能的独立式微超级电容器器件仍然很困难。本文，江苏大学曹大威教授课题组在《Small》期刊发表名为“Facile Preparation of High-Performance Free-Standing Micro-Supercapacitors by Optimizing Oxygen Groups on Graphene”的论文，研究由于sp2和sp3杂化的平衡，优化石墨烯上的氧含量有望解决这些要求。利用中度氧化的石墨烯，可以方便地获得柔性、导电、水稳、易加工的薄膜，这为制备独立的 MSC 电极提供了便利。在使用凝胶电解质构建独立式MSC器件后，使用水凝胶电解质可获得 898.4 mF cm-2 的高电容，使用离子凝胶电解质可获得 383.6 mF cm-2 的高电容，质量负载约为 10 mg cm-2。相应地，在 0.85 mW cm-2 的条件下，MSC 设备可以达到 42.6 µWh cm-2 的地标能量密度（在 141.7 mW cm-3 的条件下为 7.1 mWh cm-3）。独立式MSC器件具有性能高、制备简便、非活性成分少等优点，因此在实际应用中大有可为。
图文导读
图1、a-d） 独立式 MSC 的要求方案：a） 高氧化还原位点和快速电荷转移。b） 边缘的快速离子扩散。c） 多样性和精确加工。d） 电解质维护和水稳定性。e–h） 优化氧基团的优势：e） 平衡活性位点和电导率。f） 形成多孔结构。g） 低能耗划线和高效散热。h） 结合电解质和石墨烯片。
图2、具有不同氧化水平的石墨烯片的微观结构
图3、a） 石墨烯薄膜的简单制备方案。b–j） 应力-应变曲线、柔韧性、电导率、激光划线、接触角、水稳定性和 N2G-H、G-M 和 G-L 薄膜的吸附-解吸等温线。
图4、a-c) 扫描速率为 5mv s-1时的 CV 曲线、电流密度为1.0Ag-1时的GCD曲线，以及 G-H、G-M和G-L薄膜的表面电容与电流密度的关系。d) 扫描速率为 5 mV s-1 时 G-M 的电容贡献份额。
图5、a) G-M MSC 的制备示意图：b) PVA/KOH 凝胶电解液中的独立 G-M MSC 器件图片。c) 各种独立图案薄膜的图片。d) 激光加工边缘的扫描电子显微镜（SEM）图像（插图为边缘的高分辨率 SEM 图像）。
图6、a) 不含基板的柔性独立式 MSC 的图片。b,c) G-M MSC 在不同扫描速率和电流密度下的 CV 和 GCD 曲线。d) 不同电流密度和扫描速率下的电容值。e) 平面和弯曲状态下的循环稳定性（插图显示了扫描速率为 10 mV s-1 时不同弯曲角度下的 CV 曲线）。h) G-M MSC 的能量和功率密度与已报道结果的比较。
小结
通过优化氧基团，可以调节活性位点、电导率、离子扩散、水稳定性等，还能促进简便的制备方法在实际应用中的应用。基于这一优势，我们利用优化后的石墨烯制备了无衬底柔性MSC器件。这种方法具有大规模、环保、低成本、可设计图案等优点。此外，该MSC在水凝胶电解质中可实现 898.4 mF cm-2 的高电容，在离子凝胶电解质中可实现42.6µWh cm-2 的高能量密度。由于G-M制备简便、稳定性好、易于加工且性能优异，我们相信它不仅有望在 MSC 领域得到实际应用，而且在其他领域（如微型电池、太阳能电池、传感器等）也具有广阔的前景。
文献：https://doi.org/10.1002/smll.202404307
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