新加坡国立大学,哈尔滨工业大学–有优异锂离子存储性能的3D VS2/还原氧化石墨烯的原位组装:异质结的作用

本文通过在还原氧化石墨烯(rGO)上原位组装毛毛虫状的VS2纳米片,制备了一种新的三维(3D) VS2/还原氧化石墨烯(rGO)异质结构(VS2-rGO)。这种3D VS2- rgo具有明确定义的异质结界面,旨在减轻Li +插入/脱插周期中VS2的体积膨胀。这种优化的设计提高了异质结的导电性,促进了电子和离子的高效传输。

VS2以其优越的性能成为锂离子电池极具潜力的负极材料。本文通过在还原氧化石墨烯(rGO)上原位组装毛毛虫状的VS2纳米片,制备了一种新的三维(3D) VS2/还原氧化石墨烯(rGO)异质结构(VS2-rGO)。这种3D VS2- rgo具有明确定义的异质结界面,旨在减轻Li +插入/脱插周期中VS2的体积膨胀。这种优化的设计提高了异质结的导电性,促进了电子和离子的高效传输。与纯VS2电极相比,VS2电极具有更高的可逆容量和更好的倍率性能(循环140次后,在0.1 A g−1下,644.02 mA h g−1,在2 A g−1下,526.66 mA h g−1)(循环140次后,在0.1 A g−1下,433.69 mA h g−1,2 A g−1下,63.91 mA h g−1)。非原位XRD分析表明,在VS2-rGO电极中Li +的储存机制包括初始嵌入、随后的嵌入和转化。根据第一性原理计算,与VS2层(0.225 eV)相比,VS2- rgo异质结中的Li +扩散势垒(0.183 eV)较低,从而增强了VS2- rgo电极材料的Li +输运动力学和循环性能。这项工作为异质结对lib的影响提供了新的视角。

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图 1. VS2-rGO异质结构制备工艺示意图。

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图 2. (a) x射线衍射图,(b)拉曼光谱,(c) N2吸附-解吸等温线,(d) VS2和VS2- rgo的热重分析,(e) VS2和VS2- rgo的XPS测量光谱(f) VS2的v2p XPS光谱,(g) v2p, (h) s2p, (i) VS2- rgo的c1s XPS光谱。

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图3. (a) VS2的SEM图像,(b-c) SEM图像,(d-e) TEM图像,(f) VS2- rgo的HRTEM图像,(g) VS2的SEM图像及相应的EDS元素映射:(h) V元素,(i) S元素。

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图 4. (a) VS2曲线和VS2-rGO在第二个周期的扫描速率0.1 mV s−1,(b)的奈奎斯特图VS2和VS2-rGO电极循环(插图显示了高频地区扩大光谱和VS2的等效电路模型和VS2-rGO电极),(c)循环稳定和CE VS2, VS2-rGO rGO电极在0.1 g−1,(d)的性能测试在不同的电流密度,从0.1到2 g−1电极,(e)电极在1a g−1下的持久循环行为。

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图 5. (a) VS2-rGO电极在第二周期扫描速率范围内的CV曲线,(b)不同氧化还原条件下峰值电流与扫描速率的拟合线和对数图,(c)突出显示区域内1mv s−1时的假电容份额,(d)在不同扫描速率下VS2-rGO电极的假电容和扩散驱动贡献的比较概述。

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图 6. (a) VS2-rGO阳极、Li3V2(PO4)3/C阴极和VS2-rGO//Li3V2(PO4)3/C充放电曲线,(b)不同电流密度下VS2-rGO//Li3V2(PO4)3/C充放电曲线,(C) 0.1 a g−1电流密度下VS2-rGO//Li3V2(PO4)3/C充放电电池的循环稳定性和CE, (d) 0.05 ~ 0.5 a g−1电流密度下VS2-rGO//Li3V2(PO4)3/C充放电电池的倍率性能。

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图7. (a) VS2-rGO电极在0.1 mA g−1下的恒流充放电曲线,(b) VS2-rGO电极在不同阶段的非原位XRD谱图,(c) VS2-rGO电极中Li+的储存机理示意图。

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图8。Li +在(a) VS2-rGO和(b) VS2-VS2界面处的吸附位点,(c) VS2-rGO和(d) VS2-VS2双层的俯视图,Li+在(e) VS2-rGO和(f) VS2-VS2界面处的迁移路径,(g)Li+在VS2-rGO和VS2-VS2界面处扩散的能垒。

相关科研成果由新加坡国立大学Palani Balaya,哈尔滨工业大学Hsu-Sheng Tsai等人于2024年发表在Journal of Power Sources(https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2024.235296)上。原文:In-situ assembly of 3D VS2/Reduced graphene oxide with superior lithium ion storage performance: The role of heterojunction

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2024.235296

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