研究背景
随着电子设备不断向高性能、集成化和微型化发展，其内部组件的功率密度和热量积累急剧上升，这不仅影响了系统的效率，还可能导致设备过热，从而降低可靠性和寿命。因此，有效的热管理成为了确保电子设备性能和延长使用寿命的关键。在众多热管理材料中，热界面材料（Thermal Interface Materials, TIMs）因其在填补接触面微观间隙、提高界面热传导方面的作用而备受关注。理想的TIMs应具备高垂直热导率和低热接触电阻。石墨烯，作为一种单层碳原子以sp2杂化轨道组成的二维材料，因其出色的本征热导率（3500至5300 W/mK）而备受关注。石墨烯的高热导性主要源于其晶格振动模式（声子）的高效传输。然而，将石墨烯的这些微观热传导特性有效地转移到宏观的石墨烯/聚合物复合材料中，面临着诸多挑战。例如，石墨烯在聚合物基体中的无序排列和层间声子散射严重，这些都限制了复合材料热导率的提高。此外，为了提高热导率而增加石墨烯含量，又可能会损害复合材料的柔韧性和弹性，影响其填补微观间隙的能力。
成果简介
在这项研究中，研究人员们开发了一种新型的石墨烯/硅橡胶复合膜，该复合膜在低石墨烯含量（7.5wt%）下展现出了超高的垂直热导率（29.5 W/mK），并且具有每1wt%石墨烯含量超过1950%的热导率增强（specific Thermal Conductivity Enhancement, TCE）。这一成果得益于研究人员采用的非溶剂诱导相分离（Non-solvent Induced Phase Separation, NIPs）技术和聚丙烯腈（PAN）衍生的焊接技术，成功构建了垂直排列且相互连接的石墨烯骨架结构。
图文导读
图1 石墨烯/硅橡胶复合膜的制备过程。通过SEM和Nano-CT图像，我们可以观察到石墨烯骨架的垂直指状微观结构，这种结构有利于热能的垂直传输。
图2 通过XRD、XPS和Raman光谱等手段，详细展示了石墨烯骨架的晶体结构和化学结构。这些测试结果表明，经过高温处理后，PAN成功转化为石墨烯，并且石墨烯层之间实现了有效的焊接，减少了层间热阻。
图3 复合膜的热导率测试结果。通过与文献中其他石墨烯基复合材料的对比，可以看出本研究中的复合膜在低石墨烯含量下实现了卓越的热导率。
图4 复合膜的机械性能测试结果，包括应力-应变曲线、纳米压痕测试和热膨胀测试。这些测试结果表明，即使在石墨烯含量较低的情况下，复合膜也展现出了良好的柔韧性和压缩性能。
图5 复合膜作为TIMs在实际应用中的热管理性能。通过CPU冷却测试，证明了复合膜在高功率电子设备散热中的潜力。
小结
这项研究成功开发了一种新型的石墨烯/硅橡胶复合膜，该复合膜在低石墨烯含量下实现了超高的垂直热导率和低热接触电阻，为高性能电子设备的热管理提供了一种有效的解决方案。通过非溶剂诱导相分离技术和PAN衍生焊接技术，研究人员构建了垂直排列且相互连接的石墨烯骨架结构，这种结构不仅提高了热导率，还保持了材料的柔韧性和压缩性能。这项工作不仅为石墨烯基热界面材料的发展提供了新的见解，也为未来电子设备的热管理指明了方向。随着电子设备性能的不断提升和微型化趋势的加剧，这种新型石墨烯复合膜的应用前景将越来越广阔。
Flexible Composite Films with Ultrahigh Through-plane Thermal Conductivity yet Low Graphene Content
文献：https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2024.111780
本文来自材料研究前沿，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
