兰州大学拜永孝ACS AMI:通过原位生长还原氧化石墨烯改性LiMn2O4正极以提升摇椅式锂离子电容器性能的研究

研究背景

随着科技的飞速发展，人们对高效能源存储系统的需求日益增长。锂离子电容器（LICs）因其兼具锂离子电池的高能量密度和超级电容器的高功率密度而备受关注。然而，LICs在充放电过程中电解液消耗导致的内部电阻增加问题，限制了其商业应用的潜力。摇椅式锂离子电容器（RLICs）通过采用电池型正极和电容型负极的组合，有效缓解了这一问题，但正极材料的导电性差和正负极之间的不匹配，仍然是阻碍其商业化应用的关键难题。

成果简介

在这项研究中，研究团队成功通过原位生长的锂锰氧化物（LMO）和还原氧化石墨烯（rGO）复合结构，显著提升了正极材料的导电性和与负极的匹配性。优化后的LMO/rGO复合正极展现出卓越的倍率性能、锂离子扩散速率和循环稳定性。组装成RLICs后，与活性炭（AC）负极搭配，实现了高达239.11 Wh/kg的能量密度和400 W/kg的功率密度。即使在200 kW/kg的高功率密度下，能量密度仍可维持在39.9 Wh/kg。这些优异的电化学性能主要归功于LMO与rGO的复合，不仅提高了正极的导电性，还实现了与电容型负极的更好匹配。

图文导读

图1 展示了LMO和5GLMO的X射线衍射（XRD）图谱、扫描电子显微镜（SEM）图像、高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）图像、选区电子衍射（SAED）图案和能量色散X射线（EDX）元素分布图。这些图像和数据揭示了LMO和rGO的微观结构和晶体特性。

图2 通过X射线光电子能谱（XPS）和热重分析（TGA）展示了材料的化学状态和热稳定性。

图3 展示了不同rGO含量的xGLMO在不同电流密度下的充放电（GCD）曲线、倍率性能、循环性能和电化学阻抗谱（EIS）结果。

图4 展示了LMO、2GLMO和5GLMO的放电曲线和相应的dQ/dV曲线，以及5GLMO在不同扫描速率下的循环伏安（CV）曲线。

图5 展示了5GLMO和AC的GCD曲线、RLICs在不同电流密度下的GCD曲线、与其他RLICs或LICs性能的Ragone图比较，以及RLICs在1.0 A/g电流密度下的循环性能。

小结

该研究通过创新性地将LMO与rGO结合，成功开发了一种新型的RLICs正极材料。优化后的5GLMO/rGO复合正极不仅在电导率和锂离子扩散速率上取得了显著提升，而且在高功率和高能量密度下展现出卓越的循环稳定性。这项工作为开发适用于实际生产条件和应用场景的储能设备提供了重要的参考，有望推动高性能RLICs的商业化进程。随着对先进材料需求的不断增长，这种改性的摇椅式锂离子电容器在未来的实际应用中将具有广阔的前景。

文献：https://doi.org/10.1021/acsami.4c06850

Modification of LiMn₂O₄ Cathodes to Boost Kinetics Match via rGO for High-Performance Rocking-Chair Lithium-Ion Capacitors