单发射体与石墨烯在能量传递中的相互作用因其在生物物理学和超分辨显微术等领域的潜在应用而备受关注。在这项研究中，研究了石墨烯层数对石墨烯能量转移（GET）的影响，通过将单个染料分子放置在离单层、双层和三层石墨烯基底一定距离处。使用DNA折纸纳米结构作为化学适配器来精确定位染料分子。荧光寿命的测量和分析揭示了石墨烯层对能量转移速率的加性效应，将石墨烯的工作范围扩展到大约50–60 nm。此外，研究还发现，在石墨烯上方>28 nm高度处的DNA折纸纳米结构上，在两个位置之间切换DNA指针链在多层石墨烯衬底上的可视化效果显著提高，这表明在更大系统和更大距离的生物传感和超分辨率显微镜等应用中的增强能力。这项研究提供了石墨烯层对能量转移动力学的影响，并为利用石墨烯在各种纳米技术应用中的独特性质提供了新的可能性。
图1. （a） 固定在石墨烯上的柱状DNA折纸纳米结构草图，标记了染料分子的位置，染料ATTO542（绿色）位于离基底表面16 nm的高度，染料ATTO647N（洋红）位于离基底表面24 nm的高度。（b） DNA折纸纳米结构（如图（a）所示）获得的示例荧光寿命强度图（10×10μm）标记有两个染料分子，绿色染料ATOT542（绿色通道，上面板）和固定在玻璃上的红色染料ATOT647N（红色通道，下面板）（左侧）、单层石墨烯（中间）和双层石墨烯（右侧）。（c） 共定位的绿色（绿色）和红色（品红）染料分子的荧光衰变的例子，定位在DNA折纸纳米结构上，固定在单层（明暗）和双层石墨烯（暗暗）上，具有单指数函数。（d） 玻璃、单层和双层石墨烯固定的DNA折纸纳米结构中共定位染料分子ATOT542（绿色）和ATOT647N（洋红）的荧光寿命直方图符合高斯函数。
图2. DNA折纸纳米结构中共定位染料分子荧光寿命测量的平均值和标准偏差。研究了ATOT542（绿色）和ATOT647N（品红）与距离的函数关系：（a）单层，（c）双层和（d）三层石墨烯。（b） 多层石墨烯与单层石墨烯的能量转移率之比作为距离的函数。绿色（ATTO542）和品红（ATTO647N）曲线（a、c和d），作为石墨烯和发射极之间距离d的函数，其中d0是50%猝灭效率的距离，绿色染料等于17.7±0.5 nm，红色染料等于18.5±0.7 nm， n是石墨烯层数，τref是固定在玻璃上的DNA折纸纳米结构测量的荧光寿命参考值，ATTO542等于3.27±0.19 ns，ATTO647N等于3.81±0.15 ns是的。
图3. （a） 包含在柱状DNA折纸纳米结构中的动态分析图，其中ssDNA指针P35（紫色+绿松石色）的标记位置位于距底物表面35 nm的高度处，标记有染料分子Cy3B（绿色球体），通过7个核苷酸与位于指针上方和下方7 nm处的两个结合位点（绿松石色）互补。在固定于（b）单层和（c）双层石墨烯上的DNA折纸纳米结构中，获得位于28 nm（P28）或35 nm（P35）高度、用染料Cy3B（绿色通道，上面板）标记的指针的（b和c）示例荧光寿命强度图（10×10μm）。在所有结构中，位于16 nm高度（图上未标记）的ATO647N用作内部参考，以监测石墨烯的质量（红色通道，下部面板）。
图4. 定位在28 nm–P28（a）和35 nm–P35（b）高度处的指针分析（ssDNA）获得的测量荧光强度（紫色和橙色）和相应荧光寿命（蓝色和粉色）时间痕迹示例，用染料分子Cy3B标记，并入固定在单层（紫色→蓝色）和双层（橙色→粉色）石墨烯上的柱状DNA折纸纳米结构中。
相关研究成果由慕尼黑大学Philip Tinnefeld和 Izabela Kamińska课题组2024年发表在Nanoscale (链接：https://doi.org/10.1039/D4NR01723D)上。原文：Expanding the range of graphene energy transfer with multilayer graphene
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