博士后助理研究员 Oluwaseun Oyetade 站在用于碳纳米结构薄膜生长的等离子体增强化学气相沉积系统 (PECVD) 旁。
2024 年 7 月 18 日 | 作者：戴夫-德弗斯科
据发表在《应用材料与界面》（Applied Materials and Interfaces）上的论文 “等离子体生长的’模糊’石墨烯对硅的共价官能化：分子催化剂还原二氧化碳的稳健水性光电电极”（Covalent Functionalization of Silicon with Plasma-Grown ‘Fuzzy’ Graphene: Robust Aqueous Photoelectrodes for CO2 Reduction by Molecular Catalysts）称，研究人员开发出一种突破性的方法来提高太阳能驱动的二氧化碳还原的效率和稳定性。
这项新技术涉及使用 “模糊 “石墨烯来提高基于半导体的光电极的性能，这种光电极在吸收光之后会启动电化学转化。术语 “模糊 “是指石墨烯的一种形式，其表面粗糙或不规则，具有多孔和三维（3D）结构，与光滑或平面层不同，具有更强的特性，如表面积、反应性或与硅分子或基底的粘附性。
“这种在平面半导体基底上集成模糊石墨烯的创新方法代表了光电化学二氧化碳还原领域的重大进展，”论文第一作者、联合国大学教堂山分校博士后助理研究员 Oluwaseun Oyetade 说。”我们克服了以往硅碳电极稳定性和光学特性方面的限制，为更高效、更耐用的太阳能驱动系统铺平了道路。
为了将二氧化碳转化为有用的产品（如燃料），科学家们一直在探索利用太阳能的方法。最近的方法包括使用半导体材料吸收阳光来驱动必要的化学反应。然而，将稳定、高效的碳基材料与这些半导体材料整合在一起一直是一项重大挑战。其中一个主要障碍是在半导体和碳材料之间建立一个持久的界面。此外，碳材料通常会吸收过多的光，从而限制了它们在这些系统中的有效性。
为了解决这些问题，研究团队采用了一种名为等离子体增强化学气相沉积（PECVD）的方法，在硅晶片上镀上一层模糊石墨烯。在硅和石墨烯之间形成了碳化硅界面层，形成了保持结构稳定的强键。石墨烯在平坦的硅表面上形成的模糊三维结构有助于吸引和固定分子，这些分子可用作催化剂，而催化剂是还原二氧化碳的化学反应所必需的。
当光线穿过材料时，部分光线会被吸收。这种吸收会根据材料的厚度而变化。在这项研究中，研究人员测量了特定类型薄膜在 400 纳米波长下的吸收率，发现硅碳光电极的光学透明度随着厚度的增加而降低。
电极中的硅吸收阳光并产生电荷。负电荷随后被转移到模糊石墨烯层，该层支持分子催化剂酞菁钴，而酞菁钴是将二氧化碳转化为一氧化碳的关键。这些光电电极成功的关键在于硅和石墨烯之间形成了牢固的结合，从而形成了稳定耐用的电极。
“新开发的光电电极在模拟阳光下还原二氧化碳方面表现出令人印象深刻的性能，”论文合著者卡洪说。”这意味着，很大一部分电流被有效地用于将二氧化碳转化为一氧化碳，而且该系统至少在30小时内保持了稳定的性能，突出了其长期使用的潜力。”
太阳能驱动的二氧化碳还原模拟了自然光合作用，即植物利用阳光将二氧化碳和水转化为葡萄糖和氧气。
“太阳能驱动的二氧化碳还原的好处包括在这一过程中利用丰富的太阳能，”论文合著者科恩-卡尔尼说，”通过将二氧化碳转化为有用的产品来降低大气中的二氧化碳含量，并创造出可替代化石燃料的燃料，从而有可能减少对不可再生能源的依赖。”
这项研究得到了美国能源部科学办公室资助的能源创新中心 “太阳能与液体燃料混合方法中心”（CHASE）的支持。
https://doi.org/10.1021/acsami.4c04691
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