成果简介
锂硫（Li-S）电池在低成本、高密度储能方面的潜力正吸引着越来越多的关注。然而，如何同时实现高能量密度和长循环寿命一直是个难题。本文，清华大学深圳国际研究生院彭乐乐 副教授、北京理工大学陈卓、美国加州大学 Xiangfeng Duan等研究人员在《Carbon Energy》期刊发表名为“A high-energy-density long-cycle lithium–sulfur battery enabled by 3D graphene architecture”的论文，研究报告了一种协同策略，即利用独特的氮掺杂三维石墨烯气凝胶作为锂正极载体，以确保锂镀层/剥离的均匀性并减少锂枝晶的形成；同时利用硫作为阴极载体，以促进高效的硫氧化还原化学反应并消除不良的多硫穿梭效应，从而同时实现Li-S 电池的超高能量密度和长循环寿命。
所展示的基于多硫化物的器件在 8.6 mA/cm2 的高电流密度下，可提供 7.5 mAh/cm2 （相当于 787 Wh/L）的高面值容量，并且在 1000 次循环中，每次循环的容量衰减率仅为 0.025%。我们的研究结果提出了一种新颖的策略，可将每个微观单元的优异电化学特性放大到宏观级别的性能，从而同时实现对实用Li-S电池至关重要的高面值能量密度和长循环稳定性。
图文导读
图1、C/S阴极的致密化和增厚带来了挑战
图2、NGA的结构表征
图2、3D NGA的锂阳极保护行为
图3、NGA基阴极的电化学性能。
| Battery configuration | Sulfur loading (mg/cm2) | Rate | Capacity (mAh/g, mAh/cm2) (cycles) | Decay rate (%) |
|---|---|---|---|---|
| Li||3D-MPGF-S46 | 7.0 | 0.1 C | 883, 6.18 (50) | 0.28 |
| Li||SWCNTs47 | 7.2 | 0.17 A/g ≈ 0.1 C | 1018, 7.3 (50) | 0.3 |
| Li||3D GF-rGO/S48 | 9.8 | 0.2 C | 645, 6.3 (350) | 0.1 |
| Li||rGO-S film49 | 5.5 | 0.1 C | 897, 4.93 (1) | – |
| Li||S@ISCF50 | 8.0 | 0.2 C | 960, 7.68 (50) | 0.51 |
| Li||S@CNT@NFC51 | 8.1 | 0.5 C | 303, 2.45 (1000) | 0.067 |
| Li||S@MgO-CNT foam52 | 11.2 | 0.1 C | 626, 7.01 (60) | 0.41 |
| Li||S@Carbon paper53 | 10.2 | 0.05 C | 1000, 10.01 (100) | 0.24 |
| Li||S@HCFF54 | 10.8 | 0.1 C | 678, 7.3 (100) | 0.36 |
| Li@NGCF||S@NGCF55 | 3.5 | 0.1 C | 525, 1.84 (100) | 0.54 |
| Li||S/Fe-N5-C56 | 8.2 | 0.2 C | 723, 5.93 (200) | 0.37 |
| Li@N-CCNF||CF@CNTs/SPAN57 | 6.0 | 0.5 C | 765, 4.59 (300) | 0.079 |
| HCG/Li||HCG/S58 | 6.0 | 2 C | 519, 3.11 (500) | 0.056 |
| Li@MC48-CNT||S@MC48-CNT59 | 10.0 | 0.3 C | 660, 6.0 (250) | 0.165 |
| Li@NGA||LPS@NGA (this work) | 8.57 | 0.1 C | 1121, 9.6 (150) | 0.133 |
| Li@NGA||LPS@NGA (this work) | 10.71 | 0.5 C | 524, 5.61 (1000) | 0.025 |
Abbreviations: CNT, carbon nanotube; GF, graphene foam; HCFF, hollow carbon fiber foam; HCG, high-conductivity graphene; ISCF, self-standing conductive framework; Li–S, lithium–sulfur; LPS, lithium polysulfide; MPGF, micron-porous graphene foam; NFC, nanofibrillated cellulose; NGA, N-doped graphene aerogel; rGO, reduced graphene oxide; SPAN, sulfurized polyacrylonitrile; SWCNT, single-wall carbon nanotube.
小结
综上所述，为了实现Li-S电池的实际放大，本文报道了一种协同策略，即通过三维石墨烯设计来致密化硫正极并稳定锂负极，从而实现Li-S电池的高能量和长循环性能。具有丰富氮掺杂和连续导电网络的分层多孔结构是基于各种硫活性材料构建致密稳定的硫阴极的理想骨架。结果，负载量高达10.71mg/cm2 的 Li@NGA||LPS@NGA 电池在0.5C条件下稳定地输出了7.51 mAh/cm2 的面积容量，并且在1000次以上的长循环中具有出色的稳定性（每次循环的容量衰减仅为 0.025%）。总之，这项工作克服了与致密厚硫阴极相关的主要限制，将为开发同时具有高能量密度和长循环寿命的Li-S电池开辟新的途径。
文献：https://doi.org/10.1002/cey2.599
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