石墨烯薄膜是由石墨烯纳米片层堆叠而成，发展高性能的石墨烯薄膜是实现石墨烯应用的关键，然而，由于片层间的弱相互作用，导致薄膜的力学性能较差，这限制了薄膜的进一步应用开发。针对这一问题，近几年，通过增强石墨烯纳米片层间的相互作用，包括氢键、离子键、共价键以及π-π相互作用，进而实现对石墨烯薄膜力学性能的提升已有诸多报道。然而，目前对于石墨烯薄膜力学性能的改善基本集中于拉伸强度的增强，而忽视了对其伸长率的提升，这极大地限制了石墨烯薄膜作为柔性电极材料的应用开发。
近日，上海交通大学的颜徐州研究员团队通过将机械键引入石墨烯薄膜，实现了对石墨烯薄膜力学性能的整体增强，尤其是伸长率和韧性分别达到了23.6%和23.9 MJ/m3，这主要得益于机械键的分子内运动，增强了石墨烯片层间的滑移距离。
机械键存在于机械互锁分子中，是一种特殊的分子间的键合方式，构成机械键的组分可以发生相对运动而不分开。轮烷是一类最典型的机械互锁分子，组成它的环可以沿轴发生滑动，是研究机械键增强石墨烯薄膜的理想分子。而本文中作者使用的[2]轮烷，是由一个冠醚环和一个二级铵盐轴通过主客体识别作用组装而成的，在外力的作用下，主客体识别得以解离，接着冠醚环沿二级铵盐轴滑动，释放隐藏链，从而增强了石墨烯片层间的滑移距离，宏观表现为提升了石墨烯薄膜的伸长率。
拉伸实验发现，与纯石墨烯薄膜（rGO）和通过七甘醇共价键桥连的石墨烯薄膜（HBG）相比，机械键桥连的石墨烯薄膜（RBG）的力学性能得到了全面的提升，并且伸长率超过了目前所有的石墨烯薄膜。此外，RBG薄膜不仅可以连续逐级循环拉伸，并且在180度弯折100次之后，力学性能也有一个较好的维持。
优异的伸长率和韧性赋予了薄膜在柔性电极领域更多的实际应用价值，首先，薄膜作为柔性电极维持LED灯保持常亮的状态，不管薄膜被持续拉伸（断裂伸长率以下），还是随关节做弯曲运动，LED灯的亮度基本保持不变。更进一步，以薄膜作为柔性电极制作的仿生机械关节，可以反复弯折，并能轻松夹起小球。
在该工作中，颜徐州研究员团队发展了利用[2]轮烷作为桥连单元增强增韧石墨烯薄膜的方法，主要得益于[2]轮烷的分子内运动以及隐藏链的释放，这是首例基于机械键改善石墨烯薄膜力学性能的方法，为高性能二维材料薄膜的应用开发提供了一个新的思路。
论文信息
A Stretchable and Tough Graphene Film Enabled by Mechanical Bond
Dr. Chunyu Wang, Boyue Gao, Fuyi Fang, Wenhao Qi, Dr. Ge Yan, Dr. Jun Zhao, Wenbin Wang, Dr. Ruixue Bai, Prof. Zhaoming Zhang, Prof. Zhitao Zhang, Prof. Wenming Zhang, Prof. Xuzhou Yan
第一作者是上海交通大学的博士后王春雨，通讯作者是颜徐州研究员。
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202404481
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