复旦大学–石墨烯传输层对mos2石墨烯wse2范德华异质结层间电荷转移机制和宽带光学性质的调制作用研究

二维材料和异质结在下一代集成光电探测器领域具有非凡的潜力。近年来，在范德华异质结中插入石墨烯（Gra）作为传输层已被证明是提高光电探测器响应率和响应速度的有效方法。然而，石墨烯的插入引起的物理机制(层间耦合和电子转移)如何调节其光学性质尚不明确。同时，还应仔细验证石墨烯的插入是否会调制异质结的宽带光学特性。利用椭圆偏振光谱研究了MoS₂/WSe₂和MoS₂/Gra/WSe₂的宽带(1.25 ~ 6.50 eV)电子带结构和激子性质，同时利用拉曼光谱和PL光谱辅助分析。研究发现石墨烯的插入不仅促进了WSe₂向MoS₂的自发电荷转移，而且有效地将电子注入MoS₂层，有利于MoS₂层间电荷分离和净电荷积累。其次，带边缘附近的CP能量稳定，表明石墨烯的插入不会改变MoS₂/WSe₂的电子带结构。此外，由于石墨烯插入引起的有效介电屏蔽增加，激子结合能随之红移，激子跃迁能随之蓝移。

图1. (a) MoS₂/Gra/WSe₂ vdWHs示意图，其中层间电子转移方向用红色箭头表示。(b) MoS₂/Gra/WSe₂平带模型示意图，(c) MoS₂/Gra/WSe₂异质结平衡态示意图。

图2. 室温下532 nm激光激发下1L-MoS₂、1L-WSe₂、1L -石墨烯、MoS₂/WSe₂和MoS₂/Gra/WSe₂薄膜的拉曼光谱，(a)光谱范围为150 cm^–1 ~ 550 cm^–1，(b)光谱范围为1500 cm^–1 ~ 3000 cm^–1。

图3. (a) MoS₂/WSe₂和(b) MoS₂/Gra/WSe₂ vdWHs的PL光谱。(c) MoS₂/WSe₂和MoS₂/Gra/WSe₂的PL光谱比较。(d) 1L-MoS₂、1L-WSe₂、MoS₂/WSe₂和MoS₂/Gra/ WSe₂的PL峰位置分布。(e) MoS₂的三激子和A激子强度比和MoS₂/WSe₂和MoS₂/Gra/WSe₂中层间激子的谱权，其中层间激子的谱权由vdWHs的层间激子强度与总强度之比计算得到。

图4. (a)通过SCP模型提取的MoS₂/WSe₂和MoS₂/Gra/WSe₂的CP能。(b)通过扩展洛伦兹线形状提取的MoS₂/WSe₂和MoS₂/Gra/WSe₂ vdWHs的激子跃迁能和(c)激子结合能，具体拟合参数见ESM中的表S3和表S4。

相关研究成果由复旦大学光科学与工程系、微纳光子结构教育部重点实验室、上海超精密光学制造工程技术研究中心和复旦大学光电研究院、上海市智能光电与感知前沿科学研究基地及复旦大学工程与应用技术研究院Rongjun Zhang等人于2024年发表在Surfaces and Interfaces (https://doi.org/10.1016/j.surfin.2024.104189 )上。

原文：Demystifying the modulation effects of the graphene transport layers on the interlayer charge transfer mechanism and broadband optical properties of MoS₂/graphene/WSe₂ Van der Waals heterojunctions