氧化石墨烯薄膜的表面含氧官能团决定了金属离子的选择性传输

紫外线照射可选择性地去除 GO 基底面上的羟基 (-OH),从而增强金属阳离子与位于 GO 边缘的官能团之间的相互作用。因此,与钙阳离子相比,溶液中自由移动的锂的比例较低。提出了一种类似于色谱法的 UV-rGO 分离机制,强调了 GO 上不同氧基团在控制 GO 膜选择性离子传输中的关键作用。

Illustration showing two stacks of materials with different levels of chemical functionalization

氧化石墨烯的表面含氧官能团可通过紫外线进行调节,从而影响带不同电荷的离子在材料中的移动方式

科学

氧化石墨烯(GO)膜已显示出根据大小从混合溶液中分离离子的前景。目前正在研究如何改造这种膜,使其具有更高的分离选择性。科学家发现,用紫外线(UV)还原 GO 膜可以改变 GO 表面的含氧官能团。这种改性产生了一种不同的、类似色谱法的分离机制,它对电荷而非大小具有选择性。较大的双电荷阳离子(如钙)通过膜的速度快于较小的单电荷阳离子(如锂)。

影响

为包括锂和镁在内的关键材料开发高效、选择性和可扩展的分离技术,对于满足清洁能源技术日益增长的需求和缓解国内供应链面临的挑战至关重要。以前的工作使用 GO 膜进行基于尺寸的分离,而紫外光还原则通过改变分离机制扩大了 GO 膜的潜在用途。这种改性方法使研究人员能够通过一种不使用刺激性或特种化学品的直接方法来调整 GO 膜的功能。

总结

以前的研究表明,GO 膜能根据由层间传输通道尺寸控制的尺寸排阻机制来区分不同的离子。在紫外线照射下变薄的 GO(UV-rGO)显示出与尺寸排除不一致的离子传输。与钙和镁等较大的阳离子相比,较小的锂阳离子通过 UV-rGO 膜的渗透速度更慢,因此这些代表性阳离子之间的分离选择性提高了 3-4 倍。紫外线照射可选择性地去除 GO 基底面上的羟基 (-OH),从而增强金属阳离子与位于 GO 边缘的官能团之间的相互作用。因此,与钙阳离子相比,溶液中自由移动的锂的比例较低。提出了一种类似于色谱法的 UV-rGO 分离机制,强调了 GO 上不同氧基团在控制 GO 膜选择性离子传输中的关键作用。

联系人

Grant Johnson, 太平洋西北国家实验室, Grant.Johnson@pnnl.gov

Manh-Thuong Nguyen, 太平洋西北国家实验室, manhthuong.nguyen@pnnl.gov

Venky Prabhakaran,西北太平洋国家实验室,venky@pnnl.gov

资助

这项工作得到了美国能源部 (DOE)、科学办公室、基础能源科学计划;化学科学、地球科学和生物科学部;FWP 81462(利用分离中的封闭效应、刺激和反应中间体)的支持。PNNL 是巴特尔公司根据 DE-AC05-6RL01830 合同为美国能源部运营的多项目国家实验室。计算机资源由 PNNL 研究计算中心和国家能源研究科学计算中心 (NERSC)(美国能源部科学办公室用户设施,根据 DE-AC02-05CH11231 号合同运营)提供。

Y. Yin, et al., “Distinct ion transport behavior between graphene oxide and UV-irradiated reduced graphene oxide membranes.”
Chemical Engineering Journal, 493, 152304 (2024).
[DOI: 10.1016/j.cej.2024.152304]

本文来自Pacific Northwest National Laboratory,本文观点不代表石墨烯网立场,转载请联系原作者。

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