最近发表在《npj 计算材料》杂志上的这项研究提出了一种开创性的第一原理方法，用于准确预测二维气体传感材料的反应。这是二维气体传感材料用于检测特定气体（包括有毒气体和挥发性有机化合物）的重要进展。
a 基于二维 MoS2 检测 NH3 的化学电阻式气体传感器示意图。 b 气体分子（NH3）吸附对传感材料（二维 MoS2）的载流子浓度（左侧插图）和迁移率（右侧插图）的影响示意图。 c 计算二维气体传感材料响应的第一原理工作流程。图片来源：https://www.nature.com/articles/s41524-024-01329-z
这项研究强调了化学电阻式气体传感器的重要性，尤其是那些由二维材料制成的传感器，如石墨烯、过渡金属二掺杂物、磷化物和二氧化二烯。这些材料具有高表面体积比和可定制的表面功能，因此在传感应用中非常有效。
背景知识
气体传感在各种应用中发挥着至关重要的作用，包括检测有毒气体、挥发性有机化合物和易燃物质，这对确保人类健康和安全至关重要。
化学电阻式气体传感器，尤其是那些基于二维（2D）材料的传感器，如石墨烯、过渡金属二掺杂物（TMDs）、磷烯和 MXenes，因其高表面体积比、可调表面功能性和低成本生产等特点，已成为前景广阔的候选材料。
然而，依靠电荷转移的传统方法往往无法精确测量气体传感材料内载流子浓度的变化。这种局限性给准确预测响应时间和检测限（LOD）等基本指标带来了巨大挑战。
当前研究
近期研究中引入的评估二维气体传感材料响应的第一原理框架包含两个主要部分：载流子浓度模块和载流子迁移率模块。该框架专门用于探索使用二维 MoS2 检测 NH3 的机制。
载流子浓度模块：该模块的任务是通过检查传感材料费米级附近的电子结构，确定传感材料中的精确载流子浓度。
这一过程包括计算不同气体浓度下 NH3 在 MoS2 表面的吸附密度。该模块利用统计热力学模型计算这些吸附密度，这对于准确评估载流子浓度至关重要。NH3 分子与 MoS2 表面之间的相互作用采用莫尔斯电势进行描述，并根据密度泛函理论 (DFT) 的研究结果进行参数化，以根据距离建立相互作用模型，从而准确确定 NH3 吸附密度。
载流子迁移模块：这里的重点是计算材料的载流子迁移率，同时考虑电子-声子和电离杂质散射的影响。应用密度泛函扰动理论（DFPT）和万尼尔插值法分析载流子迁移率，从而揭示材料的传输特性。
费米黄金法则用于根据之前得出的载流子浓度计算载流子弛豫时间。然后将这些时间纳入波尔兹曼输运方程 (BTE)，该方程考虑了各种散射效应，从而计算出载流子迁移率。最后，根据基本电荷、载流子浓度和载流子迁移率的乘积计算出材料的电导率，从而详细了解了材料对不同 NH3 浓度的响应性。
这种综合方法不仅解决了以往基于电荷转移的方法的局限性，还提高了二维气体传感器响应指标的可预测性和可靠性。
结果与讨论
应用第一原理框架评估二维 MoS2 对 NH3 的气体响应得出了富有洞察力的结果，阐明了影响材料传感性能的基本机制。通过结合载流子浓度和迁移率计算，该研究对材料的响应曲线进行了全面分析，并强调了载流子浓度和迁移率对整体气体响应的贡献。
研究结果表明，利用所提出的方法预测的二维 MoS2 响应与实验数据非常吻合，这表明该框架能有效准确地捕捉材料的气体传感行为。
值得注意的是，分析结果表明，以往基于电荷转移的方法中观察到的差异主要源于高估了载流子浓度的变化，而不是忽略了载流子迁移率的变化。
此外，该研究还强调了在理解传感材料的气体响应时同时考虑载流子浓度和迁移率的重要性。
通过量化这些因素对二维 MoS2 对 NH3 的整体响应的影响，该研究就载流子浓度在材料气体传感机制中的主导作用提供了宝贵的见解。这一发现不仅加深了我们对传感过程的理解，还强调了准确评估载流子浓度对预测气体传感性能的重要意义。
结论
文中介绍的第一原理方法通过同时考虑载流子浓度和迁移率，为准确预测二维气体传感材料的响应提供了全面的解决方案。它不仅提高了与实验结果的一致性，还能筛选出具有高气体传感性能的有前途的材料。该研究强调了理解传感机制的重要性，并突出了进一步探索以载流子迁移率为主的材料在气体传感应用中的潜力。
期刊参考
Li S. & Zhang L. (2024). Accurate first-principles simulation for the response of 2D chemiresistive gas sensors. npj Computational Materials 10, 138. DOI: 10.1038/s41524-024-01329-z, https://www.nature.com/articles/s41524-024-01329-z
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