基于最近对PdSe2空气稳定性的研究，其中也报告了PdO2单层膜的亚稳定性。在本工作中，使用密度泛函理论（DFT）进一步探索了PdSe2单层膜的热稳定性、动态稳定性和机械稳定性，并研究了其结构和电子性质。进一步研究了由1T-PdO2和石墨烯单分子膜组成的垂直异质结。结果表明，单分子膜和异质结都是能量和动态稳定的，声子谱中没有负频率，属于vdW型。1T-PdO2是一种间接带隙半导体，带隙值为0.5 eV（GGA）和1.54 eV（HSE06）。异质结的界面性质表明，在PdO2/石墨烯接触的垂直界面上，n型肖特基势垒高度（SBH）为负值，形成欧姆接触，这主要表明石墨烯具有与PdO2单分子膜有效电接触的潜力。然而，在平面内电流模型的基础上，横向界面出现了负的带状弯曲。此外，PdO2/石墨烯异质结在可见光照射下的光吸收明显增强。
图1. 单层PdO2的1T相的一部分的俯视图和侧视图；蓝绿色、红色固体球体分别代表Pd和O原子。
图2. （a） 热力学稳定性，（b）声子色散模，（c）电荷密度差的俯视图和侧视图（黄色表示电子增益，而浅蓝色表示5×10-3 e/Å3等值面处的电子损耗），以及（d）ML PdO2的1T相的能带结构和投影态密度。
图3. （a） 2×√3超单体PdO2单层膜的俯视图和侧视图。（b） 2×√2石墨烯超单体的俯视图和侧视图。（c） PdO2/石墨烯异质结的侧视图和顶视图示意图。蓝绿色、红色和灰色球体分别表示钯、氧和石墨烯原子。
图4. （a） 利用AIMD模拟900 K至1 fs的总势能波动。（b） PdO2/石墨烯异质结的声子谱。
图5. （a） 顶部和（b）电荷密度差3D图的侧视图，其中黄色和蓝色区域显示电荷积累和电荷耗尽。
图6. （a） 总能带结构，（b）PdO2的投影能带结构（红色带），和（c）石墨烯的投影能带结构（绿色带）。费米能级移到零能量。
图7.（a） PdO2/石墨烯异质结的投影态密度和静电势分布。费米能级移到零能量。
图8.左侧：PdO2/石墨烯异质结的典型图示。A、 C和E代表三个区域，而B和D是两个不同的界面。黑色箭头显示电子或空穴从金属电极移动到PdO2通道（A到B到C到D到E）的路径。Φv为肖特基势垒，ΔEF为能带弯曲。右侧插图显示了典型场效应晶体管（FET）的示意图，带有源极和漏极触点以及沟道区域。
图9. PdO2/石墨烯异质结的CIP模型和能带排列示意图，其中WH和WPdO2是PdO2/石墨烯异质结和非接触PdO2单层膜的功函数，EF是费米能级能量。黑色、绿色和紫色虚线分别表示PdO2/石墨烯异质结和非接触PdO2通道、Evac和EF之间的界面。蓝色实线表示PdO2/石墨烯异质结和非接触PdO2通道的CBM和VBM区域。
图10.（a） 石墨烯/PdO2异质结、石墨烯和PdO2单分子膜的吸收系数、光学电导率和反射率百分比。
图11.PdO2/石墨烯异质结的吸收系数。
相关研究成果由浙江大学Muhammad Yar Khan和深圳大学Arzoo Hassan等人2024年发表在ACS Omega (链接：https://doi.org/10.1021/acsomega.4c01305)上。原文：Exploring the Structural Stability of 1T-PdO2 and the Interface Properties of the 1T-PdO2/Graphene Heterojunction
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