研究背景
随着全球能源需求的日益增长和可再生能源的快速发展，高效、低成本的储能技术成为研究的热点。锂硫（Li-S）电池因其高理论比容量（1675 mAh g^-1）和高能量密度（2600 Wh kg^-1）被视为未来能源转换与存储设备的有力候选。然而，Li-S电池的实际能量密度远未达到理论值，主要受限于长链多硫化物在醚基电解液中的高溶解度和缓慢的氧化还原动力学。这些问题导致了电池性能的快速衰减，严重阻碍了Li-S电池的商业化进程。为了解决这些挑战，研究人员提出了多种策略，包括提高硫的导电性、通过化学作用改善多硫化物的吸附以及构建物理屏障层。尽管取得了一定的进展，但碳基材料在抑制多硫化物泄漏方面存在局限性。因此，开发新型高效的电催化剂，通过化学吸附和催化转化多硫化物，已成为当前研究的热点。
成果简介
在这项研究中，研究人员设计并合成了一种新型的硫宿主材料——CoN/Co9S8共嵌入还原氧化石墨烯（RGO）的复合材料，以及Co9S8改性的分离器，以增强Li-S电池的电化学性能。通过第一性原理计算，研究者发现Co9S8（111）表面上Li2S8、Li2S6、Li2S4和Li2S2的吸附能低于CoN（111）表面，表明Co9S8对多硫化物具有更强的吸附作用。此外，CoN/Co9S8@RGO在Li2S6对称电池中的催化效果和Li2S成核测试显示，该材料具有快速的转化反应动力学和多硫化物的催化效应，有效抑制了多硫化物的泄漏。
图文导读
图1 展示了CoN/Co9S8@RGO的合成过程，以及通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）图像观察到的纳米粒子的形态和尺寸。
图2 通过X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）分析，揭示了复合材料的化学成分、晶体结构和化学状态。
图3 展示了采用Co9S8改性分离器的S@CoN/Co9S8@RGO阴极的电化学性能，包括循环伏安（CV）曲线和电化学阻抗谱（EIS）。
图4 展示了高硫载量下S@CoN/Co9S8@RGO电极的循环性能和面容量。
图5 展示了多硫化物物种在Co9S8（111）和CoN（111）表面上的优化结构以及计算的吸附能。
图6 展示了CoN/Co9S8@RGO、Co9S8@RGO和RGO对多硫化物氧化还原反应的催化能力，包括对称电池的方案和CV曲线，以及Li2S成核测试的结果。
小结
这项研究成功开发了一种新型的硫宿主材料CoN/Co9S8@RGO，并通过Co9S8改性分离器显著提高了Li-S电池的电化学性能。S@CoN/Co9S8@RGO阴极在0.1C时展现出高达1367.7 mAh g^-1的放电容量，并在1C下循环700次后，容量衰减率极低，仅为0.06%每循环，显示出优异的循环稳定性。第一性原理计算结果进一步证实了Co9S8与多硫化物之间更强的化学相互作用，以及更有效的吸附效果。此外，Li2S6对称电池的催化效果测试和Li2S成核测试结果进一步验证了CoN/Co9S8@RGO在多硫化物转化过程中的快速反应动力学和催化效应。这项工作不仅为Li-S电池的发展提供了重要的材料基础，也为未来高能量密度储能技术的进步铺平了道路。
文献：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2024.101480
CoN//Co9S8 co-embedded in reduced graphene oxide as catalyst for catalytic conversion of polysulfides
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