石墨烯薄膜因其超高的导热性能而被公认为优秀的散热材料。一般来说，石墨烯薄膜以氧化石墨烯（GO）为原料，通过自组装、碳化和石墨化过程制成。然而，碳化过程中大量气体的产生和积累会产生很高的气体压力，从而导致有序堆叠结构的破坏，严重影响石墨烯薄膜的导热性。在这项工作中，我们提出了一种二胺试剂交联和还原 GO 的策略，以限制碳化过程中的体积膨胀。胺基团与含氧官能团（-COOH、-C-O-C）发生亲核取代和缩合反应，形成-C-N键，通过改变化学结构来拓宽产气温度范围。与二甲胺基丙胺和 N-异丙基乙二胺相比，含有对称伯胺的乙二胺能与 GO 充分反应，形成坚固的结构。基于这些观察结果，乙二胺改性薄膜显示出比纯石墨烯薄膜更低的膨胀率（115.2%）和更高的面内热导率（∼1180 W m-1 K-1）（分别为 152.6% 和 ∼980 W m-1 K-1）。这项工作对制备高导热性石墨烯薄膜具有重要意义。
图1. (a-d）分别为 GOF、GOF-E、GOF-D 和 GOF-I 的截面扫描电镜图像。(e-h）分别为 rGOF、rGOF-E、rGOF-D 和 rGOF-I 的截面扫描电镜图像。
图2. 胺改性石墨烯薄膜的制作示意图。
图3. 碳化后，(a) rGOF、(c) rGOF-E、(e) rGOF-D 和 (g) rGOF-I (g) 的剖面图及其典型高度剖面图（b、d、f 和 h）。
图4. (a) TG-DTG 曲线；(b) 释放气体的质量比；(c) GOF、GOF-E、GOF-D 和 GOF-I 的 XRD 光谱。(d) rGOF、rGOF-E、rGOF-D 和 rGOF-I 的 XRD 图谱。(e) 碳化前后 GOF 和胺改性薄膜的拉曼光谱。(f) GOF 和 GOF-E、GOF-D 和 GOF-I 的傅立叶变换红外光谱。
图5. 碳化前，(a) GOF、(c) GOF-E、(e) GOF-D 和 GOF-E (g) 的光学图像及其 16 个位点的傅立叶变换红外光谱（b、d、f 和 h）（左下方的蓝点为测试起点，右上方的红点为测试终点）。
图6.(a) GOF 和胺改性薄膜的氧含量、(b) 氮含量和 (c) XPS 勘测光谱。(d) GOF-E、(e) GOF-D 和 (f) GOF-I 的 XPS N 1s 光谱。
图7. 交联机理。(a) 短链脂肪胺的分子结构。(b) 氨基与 GO 的活性位点之间的反应机理。(c) 交联结构。
图8. 薄膜的热性能、机械性能和电性能。(a) 薄膜的弯曲测试。(b, c) 弯曲前后 GF-E 的扫描电镜图像。(d) GF 和 GF-E 的剥离力曲线。(e) GF、GF-E、GF-D 和 GF-I 的应力-应变曲线，(f) 杨氏模量和最高拉伸强度，(g) 导电性，以及 (h) 导热性。
相关研究成果由中国科学院煤炭化学研究所Hui Jia、Dong Jiang和Cheng-Meng Chen等人2024年发表在ACS Applied Nano Materials (链接：https://doi.org/10.1021/acsanm.4c00958)上。原文：Crosslinking Strategy for Constraining the Structural Expansion of Graphene Films during Carbonization: Implications for Thermal Management
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