(纯计算)加州理工学院Phys. Rev. Mater.: 大角度转角双层石墨烯中的电子-声子相互作用和电子输运

2024年5月22日，Phys. Rev. Mater.在线发表了加州理工学院Marco Bernardi课题组的研究论文，题目为《First-principles electron-phonon interactions and electronic transport in large-angle twisted bilayer graphene》，论文的第一作者为Shiyuan Gao。

石墨烯中的电子输运是一个内容丰富的课题。理论表明，石墨烯中的载流子迁移率受到声学声子的限制，然后重点研究了双层石墨烯和弯曲声子的作用。基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算也被用于研究石墨烯中的声子限制输运，最初使用形变势近似，后来使用第一性原理电子-声子（e-ph）相互作用，它考虑了所有声子模式和电子态的平等基础，从而实现定量预测。

由于在魔角附近出现了关联的绝缘态和超导态，转角双层石墨烯（tBLG）引起了人们的极大兴趣。虽然这些相的起源仍有争议，但e-ph相互作用被认为在tBLG的丰富物理中发挥着重要作用。理论工作集中在tBLG中e-ph相互作用和声子限制电阻率的解析和紧束缚模型上。还使用紧束缚和连续介质模型研究了晶格弛豫对tBLG电子结构的影响。然而，由于大的晶胞尺寸，特别是在小转角下，tBLG中e-ph相互作用的显式第一性原理计算仍然令人望而却步。

在此研究中，作者展示了在13.2度和21.8度大转角的相应tBLG中e-ph相互作用和电阻率的第一性原理计算。这些计算克服了关键的技术障碍，包括高达76个原子的大晶胞、e-ph相互作用的布里渊区折叠以及由于AA堆叠畴引起的不稳定晶格振动。研究发现，层呼吸声子引起的e-ph相互作用增强了大角度tBLG中的谷间散射。这种相互作用有效耦合了两层，否则这两层在如此大的转角下是电子解耦的。结果显示，tBLG中的声子限制电阻率在魔角附近偏离单层石墨烯和tBLG的温度线性趋势特性。总之，这项研究工作量化了tBLG中的e-ph相互作用和散射机制，揭示了大转角下的微妙层间耦合效应。

图1 (a) 21.8° tBLG的晶体结构和布里渊区；(b) 在30 K时使用TDEP和DFPT计算21.8° tBLG的低能声子色散

图2 (a) 在30 K时使用TDEP计算21.8° tBLG的声子色散；(b) Γ点附近的低能声子色散；(c) e-ph耦合强度|g_v(q)|与声子波矢q的关系

图3 电子-声子散射率随电子能量的变化

图4 (a) 转角分别为21.8°和13.2°的MLG和大角度tBLG的声子限制电阻率随温度变化；(b) MLG和tBLG之间的电阻率比随温度的变化；(c) 21.8° tBLG中控制谷间散射的LB声子模式的原子位移图；(d-f) 三种温度下21.8° tBLG的电子-声子散射率与载流子能量的关系

论文链接

Gao, S., Zhou, J., Luo, Y. et al. First-principles electron-phonon interactions and electronic transport in large-angle twisted bilayer graphene. Phys. Rev. Mater., 2024, 8, L051001. https://doi.org/10.1103/PhysRevMaterials.8.L051001

其他相关文献

[1] Ray, N., Fleischmann, M., Weckbecker, D. et al. Electron-phonon scattering and in-plane electric conductivity in twisted bilayer graphene, Phys. Rev. B, 2016, 94, 245403. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.94.245403

[2] Choi, Y.W. & Choi, H.J. Strong electron-phonon coupling, electron-hole asymmetry, and nonadiabaticity in magic-angle twisted bilayer graphene. Phys. Rev. B, 2018, 98, 241412(R). https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.241412