成果简介
异原子掺杂策略已被用于有效提高石墨烯等碳基宿主在高能量密度锂金属电池中的锂金属性能。然而，单纯掺杂的石墨烯宿主往往需要其他亲锂性或电子传导性更好的材料的辅助，才能实现锂的顺利、高效沉积，从而增加额外的重量或体积。本文，南京邮电大学冯晓苗 副教授、马延文 教授团队在《Nano Res.》期刊发表名为“Nitrogen and fluorine co-doped graphene for ultra-stable lithium metal anodes”的论文，氮和氟共掺杂石墨烯（NFG）被用作锂的稳定宿主，其中氮掺杂提供了亲锂性和F掺杂所缺乏的电子传导性，而F掺杂则促进了N掺杂所延缓的固体电解质相间层（SEI）的快速形成。
锂镀层/剥离和 SEI 形成的良好调节通过快速稳定且幅度较小的电压滞后得到了验证，这在基于掺杂石墨烯的锂宿主中非常突出，并使基于 NFG 的电极具有出色的长期循环性能。在对称电池中，超过 850 小时的电压滞后为 20 mV。与磷酸铁锂（LFP）配对的全电池在 500 次循环后的高容量保持率超过了 70%，这证实了锂的显著使用效率。这项研究通过在石墨烯中同时引入两种掺杂剂，提出了控制锂镀层/剥离的创新观点，为探索实用的锂金属电池铺平了道路。
图文导读
图1、 NFG的制作过程及作为Li主机的应用示意图。
图2、 NFG的结构特征。
图3、不同量锂沉积后形貌演变的SEM表征
图4、 ((a)和(b))在电流密度为(a) 1 mA·cm−2和(b) 2 mA·cm−2、容量为1 mAh·cm−2时，RGO、NG、FG和NFG基体上镀/剥离Li的ce;(c)电流密度为1 mA·cm−2时，不同基质上Li沉积的电压曲线;(d) RGO、NG、FG和NFG电极在1 mA·cm−2和1 mAh·cm−2下不同循环时的电压滞后;(e)和(f)循环前RGO、NG、FG和NFG宿主的EIS曲线(e)和(f)循环50次后的EIS曲线。
图5、以LFP为阴极的全电池的电化学性能。不同宿主细胞在1c下的循环稳定性(a)和速率性能(b)。
小结
综上所述，氮氟共掺杂石墨烯在超稳定锂金属阳极中被用作锂的高效宿主。发现共掺杂促进了薄而稳定的SEI膜的快速形成，这是原始或单独掺杂石墨烯主体通常缺乏的。由于Li的形态演化和SEI的形成得到了良好的调控，对称电池和满电池的电化学性能都得到了显著的改善。本研究通过利用复合石墨烯阳极中n掺杂和f掺杂的协同效应，为控制锂电镀/剥离提供了创新的视角，并展示了设计和构建实用石墨烯基锂金属电极的合理策略。
文献：www.editorialmanager.com/nare/default.asp
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