石墨烯 | 双层石墨烯中2π的非常规量子霍尔效应和Berry相

全文概述

整数量子Hall效应有两种已知的不同类型。一个是传统的量子Hall效应，这是二维半导体系统的特征，另一个是在石墨烯中观察到的相对论对应物，其中电荷载流子模仿Dirac费米子，其特征是Berry相位π，这导致Hall平台的位置移动。来自University of Manchester的A. K. Geim教授团队报道了第三种类型的整数量子Hall效应。双层石墨烯中的电荷载流子具有抛物线能谱，但却是手性的，并显示出影响其量子动力学的Berry相2 π。这些费米子的Landau量子化导致Hall电导率在标准整数位置的平台，但最后一个（零能级）平台缺失。零能级异常伴随着低浓度和高磁场极限下的金属电导率，与该区域的常规绝缘行为形成鲜明对比。揭示的手征费米子没有已知的类似物，为量子力学研究提供了一个有趣的案例。相关内容于2006年以Unconventional quantum Hall effect and Berry’s phase of 2π in bilayer graphene为题发表在Nature Physics (IF=19.6)上。

图文解析

图1通过与传统的整数QHE进行比较，提供了在双层石墨烯中观察到的量子Hall效应（QHE）行为的示意图。在标准理论中，每个填充的单简并Landau能级对可观测的Hall电导率贡献一个电导量子e²/h（这里e是电子电荷，h是普朗克常数）。传统的QHE如图1a所示，其中霍尔电导率σ_x y的平台构成等距台阶的不间断阶梯。在双层石墨烯中，QHE平台遵循相同的阶梯，但是在零σ_x y处的平台明显不存在（图1b）。相反，Hall电导率在该区域经历了双倍大小的台阶。此外，即使在σ_x y为零时，双层石墨烯的纵向电导率σ_x x仍保持在e²/h的数量级。非常规QHE行为的起源在于两个石墨烯层之间的耦合，这将单层石墨烯特有的无质量Dirac费米子（图1c）转化为一种新型的手征准粒子。这种准粒子具有普通抛物线谱ɛ(p)=p²/2m，有效质量为m，但沿着回旋轨迹累积2π的Berry相（这里的ɛ是准粒子的能量和p的动量）。后者被证明与一种特殊的量子化有关，在这种量子化中，两个最低的Landau能级正好位于零能级ɛ，导致图1b所示的缺失平台和双阶跃。

图1：整数量子Hall效应的三种类型

a，b，2D半导体系统中发现的常规整数QHE的示意图（a），结合自参考文献12，以及本文描述的双层石墨烯中的QHE（b）。Hall电导率σ_x y的平台出现在值(g e²/h)N处，其中N是整数，e²/h是电导量子，g是系统简并。沿着浓度轴的台阶之间的距离由每个朗道能级上的态密度g B/φ₀定义，它与2D谱无关。这里，B是磁场， φ₀=h/e是通量量子。对于电子和空穴，作为载流子浓度n的函数的相应朗道能级序列分别以蓝色和橙色显示。为了完整起见，c还显示了单层石墨烯中无质量Dirac费米子的QHE行为。

这项工作中研究的双层膜是通过天然石墨晶体的微机械切割制成的，随后通过使用光学显微镜和原子力显微镜的组合来选择双层薄片，如参考文献10和11所述。通过使用标准微制造技术，由选定的薄片制成多端场效应器件（见图2a中的插图）。作为衬底，他们使用氧化的重掺杂Si晶片，这允许在石墨烯和衬底之间施加栅极电压Vg。所研究的器件显示了双极电场效应，使得电子和空穴可以在浓度n高达10¹³cm^-2（n=α V_g，其中对于300 nm的SiO₂层，α ≈ 7.3×10¹⁰ cm⁻² V⁻¹）的情况下诱导。关于石墨场效应器件的微制造及其测量的更多细节，可参考作者早期的工作。

图2：双层石墨烯中的量子霍尔效应

a，对于由电场效应诱导的固定浓度的电子n ≈ 2.5×10¹² cm⁻²，测量的霍尔电阻率ρ_x y和ρ_x x作为B的函数。插图：他们工作中研究的十多种双层器件之一的扫描电子显微照片。大厅条（暗中心区域）的宽度约为1 μm。设备的已知几何形状允许将测量的电阻转换成ρ_x x，精度优于10%。在固定的B和温度T=4 K下，b，c，σ_x y和ρ_x x作为n的函数绘制。正n和负n分别对应于场致电子和空穴。Hall电导率σ_x y=ρ_x y/(ρ_x y²+ρ_x x²)直接从ρ_x y和ρ_x x的实验曲线计算。σ_x y允许更清楚地看到QHE平台的潜在序列。σ_x y穿过零，没有任何常规2D系统预期的零能级平台的迹象。插图显示了计算出的双层石墨烯的能谱，在低温度下呈抛物线形。在双层器件中，载流子迁移率μ通常约为3,000 cm² V⁻¹ s⁻¹，低于单层石墨烯器件。这是令人惊讶的，因为人们通常预计在单层石墨烯的情况下会有更多的损坏和暴露，因为单层石墨烯从两侧都不受直接环境的保护。

图2a显示了双层石墨烯在固定V_g（固定n）和高达30 T的变化磁场B下的典型QHE行为。在高B中的Hall电阻率ρ_x y中可以清楚地看到明显的平台，并且它们伴随着零纵向电阻率ρ_x x观测到的QHE平台序列由ρ_x y=h/4N e²描述，这与具有双自旋和双谷简并的二维（2D）自由费米子系统的预期序列相同。然而，传统的QHE和报道的QHE之间的明显差异出现在小填充因子ν < 1的范围内（见图2b，c和3）。通过固定B和改变穿过中性点|n|≈0的电子和空穴的浓度，可以方便地研究这个机制，其中ρ_x y改变其符号，并且名义上为ν=0。此外，由于石墨薄膜中载流子迁移率μ弱依赖于n，常数B下的测量更能提供信息。它们对应于一个几乎恒定的参数μ B，该参数定义了Landau量子化的质量，这允许在中等磁场中的单个电压扫描期间同时观察几个QHE平台（图2b）。 ρ_x x中量子振荡的周期Δ n作为n的函数，由每个Landau能级上的态密度g B/φ₀（其中g是简并度，φ₀是通量量子）定义（见图1）。例如，在图2c中，B=12 T时Δn≈1.2×10¹² cm⁻²，这产生g=4，并证实了双层石墨烯能带结构计算中预期的双自旋和双谷简并。

图3：接近零浓度的双层石墨烯的电阻率是磁场和温度的函数

a-d，ρ_x x的峰值保持在h/4e²的数量级，与B (a,b)和T (c,d)无关。这在零能量的Landau谱中不会产生空隙。对于固定的n ≈ 0和变化的B，作者只观察到小的磁阻。后者因不同的器件和接触配置而异（可能表明边缘态输运），并且可以是非单调的和随机符号的。然而，在他们的任何实验中，在高达20 T的磁场中，观察到的磁阻（对于没有化学掺杂的双层器件）从未超过2倍。

图2b显示，尽管对于N ≥ 1，双层石墨烯中的Hall平台遵循整数序列σ_x y=±(4e²/h)N，但在σ_x y=0处没有零N平台的迹象，这对于2D自由费米子系统是预期的（图1a）。在这方面，行为类似于无质量Dirac费米子的QHE（图1c），其中也没有平台，但当σ_x y通过中点时发生台阶。然而，在双层石墨烯中，这一台阶具有双倍的高度，并伴随着ρ_x x中的中心峰，其宽度是所有其他峰的两倍（图2c）。更宽的峰产生，在双层石墨烯中，最低空穴和电子Hall平台之间的跃迁需要两倍于其他QHE平台之间跃迁所需的载流子数量。这意味着最低Landau能级具有双简并度2×4B/φ₀，这可以被视为两个Landau能级在n ≈ 0处合并在一起（见图1中的Landau能级图）。

在双组分布洛赫函数（进一步称为赝自旋）的空间中起作用，描述属于两个不等价碳亚晶格A和B以及标记为1和2的两个石墨烯层的弱耦合最近位置A1和B2上的电子波振幅。对于给定方向的准粒子动量p=（Pcosá, Psiná），一般形式的哈密顿量

可以重写为

其中n=−(cosJ ϕ,sinJ ϕ)和向量σ由Pauli矩阵构成。对于双层石墨烯，J=2，但是符号J是有用的，因为它也允许方程（1）与单层石墨烯的情况相关联，其中J=1。的本征态对应于平行（电子）或反平行（空穴）极化到“量子化”轴n的赝自旋。这种赝自旋态的绝热演化，伴随着动量p的旋转角度ϕ，也对应于轴线n的旋转角度 J ϕ。因此，如果一个准粒子在动量空间中环绕一个封闭的轮廓（即ϕ=2π），则通过准粒子的波函数获得一个相移Φ=J π ，称为Berry相位。Berry相可以被视为由于赝自旋的旋转而产生，当时准粒子在不同的碳亚晶格之间重复移动（单层石墨烯为A和B，双层石墨烯为A1和B2）。

对于完成回旋轨道的费米子，Berry相位有助于半经典量子化，并影响Shubnikov–de Haas振荡（SdHOs）的相位。对于单层石墨烯，这导致SDHO中的π-位移和QHE平台序列中相关的1/2-位移，与Berry相位为零的传统2D系统相比。对于双层石墨烯，Φ=2 π，并且准经典极限（N≫1）没有变化。人们也可能认为2π相不会影响QHE测序。然而，对哈密顿量的Berry能级谱的精确分析（见补充信息）显示了贝里相位J π，表明零能Landau能级有一个相关的J倍简并（即2π的Berry相位导致量子极限N=0时可观察到的结果）。对于自由费米子QHE系统（无Berry相），能量由ɛ_N=ħω_c(N+1/2)给出，最低态位于有限能量ħω_c/2，其中回旋频率ω_c=e B/m。对于单层石墨烯(J=1, Φ=π)，ε_N = ±ν_F√(2eℏBN)和在零能量下存在一个单态（为0）。对于双层石墨烯(J=2, Φ=2π)，ε_N = ±ℏω_c√N(N-1)和两个最低态（考察）为零能。

双简并Landau能级的存在解释了在双层石墨烯中发现的非常规QHE。这个Landau能级位于电子和空穴气体的边界，考虑到四重自旋和谷简并，它可以容纳载流子密度8B/φ₀。参照图1，这种Landau能级的存在意味着必须存在跨越中性点的QHE台阶，类似于单层石墨烯的情况。由于双简并，它需要两倍数量的载流子来填充它（与所有其他Landau能级相比），因此相应的QHE平台之间的跃迁必须是两倍宽（即8B/φ₀与4B/φ₀相比）。此外，平台之间的步长必须是两倍高，即8e²/h，而对于更高载流子密度下的其他步长为4e²/h 。这正是实验观察到的行为。