成果简介
基于含有导电成分的普通水凝胶的生物电子器件存在结构兼容性差、信号精度受损和在恶劣环境下疲劳失效等严重问题，从而限制了其多功能性。为了解决聚合物基质中添加剂聚结和相分离的问题，本文，大阪大学Hiroshi Uyama等研究人员在《ACS Materials Lett.》期刊发表名你问“Homogenous Organohydrogel Mediated by Covalently-Converted Graphene Nanosheets as an Electronic Epidermis for Multimodal Perception and Soft Actuation”的论文，研究创新性地提出了在油/水界面组装两亲纳米片以实现成本稳定的方法。在离子液体（IL）接枝-剥离的辅助下，极度分散的石墨烯纳米片可通过超声波诱导凝胶化，以化学方式集成到抗溶胀聚合物网络中。
此外，二甲基亚砜（DMSO）/H2O 二元溶剂与带电极性末端基团之间的协同效应削弱了水分子内的氢键，使有机水凝胶具有可靠的环境耐受性和持久的保湿性。快速制备的有机水凝胶具有较高的机械伸展性、令人满意的灵敏度和优异的光热转换性能，因此可制成用于日常活动检测和温度感应的全气候可穿戴传感器，为人机交互和基于热感应的驱动奠定了基础。
图文导读
图1. (a) IL-GO 和 PAxDGyPz/Q 有机水凝胶的制备过程示意图和相应的相互作用。(b) 显示快速产生自由基的公式和比较快速聚合的有机水凝胶的图像。(c、d 和 e）IL-GO 的原子力显微镜（插图为 IL-GO 分散的廷德尔效应）和 TEM 图像以及相应的能量色散 X 射线光谱（EDS）元素图谱。(f 和 g）原始 GO 和 IL-GO 的 XRD 和拉曼光谱对比。(h）GO 和 IL-GO 的勘测 XPS 光谱；插图为 IL-GO 的 C 1s 光谱的高分辨率数据。(i) PA1.5D/Q、PA1.5DG0.75/Q 和 PA1.5DG0.75P1.25/Q 有机水凝胶的 ATR-FTIR 光谱。
图2：（a 和 b）掺入不同含量 AMPS 的有机水凝胶的典型应变-应力曲线以及相应的弹性模量和韧性计算结果。(c 和 d）含有不同含量 IL-GO 的有机水凝胶的典型应变应力曲线以及相应的杨氏模量和韧性。(e) 说明高度变形的照片，包括持续拉伸、扭曲拉伸和打结拉伸。(f) 拉伸和松弛过程中内部结构多样化示意图。(g 和 h) 在 500% 的固定应变下连续加载-卸载应力-应变曲线，共 10 个循环，应变从 100% 增加到 800%。(i) 有机水凝胶纤维的针孔挤出性和有机水凝胶的形状适应性。(j 和 k) 添加不同 IL-GO 的有机水凝胶的角频扫描和动态剪切扫描测量。(l）PA1.5DG0.75P1.25/Q 有机水凝胶在 1%至 500%应变之间切换的循环阶跃应变测量。
图3：（a）PA1.5DG0.75P1.25/Q 有机水凝胶与不同基材（包括塑料、聚四氟乙烯（PTFE）、橡胶、金属、纸张、玻璃、猪皮、木材、陶瓷和硅橡胶）的粘合性能照片。(b 和 c）搭接剪切试验和粘合机制示意图。(d 和 e）PA1.5DG0.75P1.25/Q 有机水凝胶在干燥和潮湿条件下，以及在室温、50 °C 和 -20 °C处理条件下对聚四氟乙烯、玻璃、木材、橡胶、金属和猪皮等不同基底的粘附强度。(f 和 g）加热过程中的热流曲线和照片，说明水凝胶和有机水凝胶在极端条件下处理 24 小时后的对比情况。(h-j) 有机水凝胶应变传感器在 -20 ℃ 和 50 ℃ 下的拉伸强度、电导率和相对电阻变化至 50%。
图4. (a) 应变范围为 0-500% 时的相对电阻变化。(b) 通过加载和卸载测试的响应和恢复时间。(c 和 d）小应变（1-50%）和大应变（100-500%）下的灵敏度。(e）代表性拉伸率下的灵敏度。(f) 逐步应变下的相对电阻变化。(g) 反映相对电阻变化的耐久性测试（50% 应变，连续 500 个周期）。(h-j)手指弯曲和面部运动以及吞咽和说话时的应变相对阻力记录。(k) 有机水凝胶电极收集的心电图信号。(l）书写板示意图。(m 和 n）通过书写具有代表性的字母，制作的手写板的电阻变化：A、B 和 C 连续书写三次。(o) 显示有机水凝胶作为电子皮肤的拨号过程的照片。
图5. (a) 水凝胶传感器的相对电阻随温度的变化。(b) 温度从 90°C 降至 10°C 时的相对电阻变化。(c) 循环加热和冷却过程中的时间相对电阻变化。(d) 从 0 °C 源到 20 °C 的五个循环的温度响应性。(e) 在连续加热-冷却循环和冷却-加热循环中记录的实时相对电阻变化。(f) 模拟体温从 35°C 升至 40°C，温度梯度为 0.5°C 的实时相对电阻变化。(g）PA1.5DG0.75P1.25/Q 有机水凝胶在五个近红外光照开/关循环中的温度变化曲线。(h) 说明双层致动器在近红外照射下驱动行为的光学图像。(i) 反映高度时间变化的致动器曲线。
小结
总之，我们设计了一种烷基化 IL，通过亲核开环反应实现了多分散共价转化石墨烯，并创新性地拓展了其作为二维表面活性剂的功能。可聚合的 IL-GO 与超声波诱导的有机水凝胶网络融为一体，而非单独结合。此外，快速制备的有机水凝胶具有良好的机械性能（强度为 160 kPa，断裂伸长率为 1090%）、两栖粘附性、保湿性、环境耐受性（从 -20 到 50 °C）和导电性，可在不同场景下用作多模态全天候传感器。电子皮肤（300-500% 应变时的 GF = 3.43）显示出可靠的传感能力，可用于实时监测人体运动、记录生理信号、手写识别以及用作触摸屏笔。同时，其出色的温度感知能力（TCR = -1.8287%/°C, -0.6367%/°C, and -0.1832%/°C）使其能够检测瞬时温度变化，并且由于 IL-GO 具有卓越的光热转换效率，因此在近红外驱动（90 秒内 90°）方面显示出巨大的潜力。这项工作为开发多功能软材料提供了新的视角，为未来设计和制造多功能电子皮肤和近红外光诱导致动器提供了灵感。
文献：https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.4c00809
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