成果简介
基于石墨烯衍生物的太阳能光催化还原二氧化碳（CO2）技术因其在解决气候和能源问题方面的成本效益和独特性能而受到越来越多的关注。然而，在大多数研究中，石墨烯衍生物主要被用作助催化剂，其自身的光催化能力被忽视。本文，北京大学环境科学与工程学院尚静课题组《J. Mater. Chem. C》期刊发表名为“Effects of N,S doping on a graphene oxide aerogel for adsorption and photocatalytic reduction of carbon dioxide”的论文，研究应用杂原子掺杂和形态调控协同优化了氧化石墨烯（GO）的结构和性能，即构建了N和S共掺杂的三维氧化石墨烯气凝胶（N,S-GOA），并将其应用于二氧化碳的吸附和光催化还原。
在可见光照射下，N,S-GOA 能有效地将 CO2 转化为一氧化碳 (CO)，而无需牺牲剂或助催化剂，证明了其作为独立光催化剂的作用。N 和 S 的共掺杂形成了比表面积增大的多孔结构，有助于二氧化碳的吸附和产物的扩散。此外，N 和 S 共掺杂的独特结构特性和协同效应增加了缺陷密度，延长了光生电子的寿命，从而提高了整体催化活性。这项研究为设计高表面积和多活性位点的 GO 基三维气凝胶光催化剂提供了一种新策略，并突出了其在二氧化碳吸附和光催化还原中的应用。
图文导读
图1、 N3,Sy-GOA 的制备过程。
图2、 (a) GOA、N-GOA、S-GOA 和 N,S-GOA 的 XRD 和 (b) 拉曼光谱。
图3 、(a)-(c) GOA、(d)-(f) N-GOA、(g)-(i) S-GOA 和 (j)-(l) N,S-GOA 的 FESEM。
图4、 (a) 比较掺杂不同 N 含量的 GOA 和 Nx-GOA 的一氧化碳产率；(b) 比较掺杂不同 S 含量的 N3Sy-GOA 和 S-GOA 的一氧化碳产率；以及 (c) 不同反应条件下的一氧化碳演化情况。(d) GOA、N-GOA（N3-GOA）、S-GOA 和 N,S-GOA（N3S15-GOA）的循环实验。
图5、(a) GOA、N-GOA、S-GOA 和 N,S-GOA 的稳态聚光光谱、(b) 瞬态聚光衰减光谱、(c) PR 和 (d) EIS。
图6、以 N,S-GOA 为光催化剂的光催化二氧化碳还原机理。
小结
在这项研究中，我们报告了一种简单而经济有效的方法来合成 N 和 S 共掺杂的多孔GOA光催化剂。在没有牺牲剂或助催化剂的情况下，N,S-GOA 在可见光照射下实现了将CO2高效还原为CO（约 16 μmol g-1）的气相光催化。而且它具有优异的二氧化碳捕集性能，甚至优于目前使用的吸附材料，如二氧化硅、沸石和聚合物纳米材料的吸附性能。这项研究不仅开发了基于GO的材料作为独立催化剂的潜力，还为设计非金属光催化剂引入了一种新策略。不同的杂原子掺杂形成了微孔结构和介孔结构（分别由S掺杂和N掺杂产生），从而增加了材料的比表面积，促进了二氧化碳的吸附和产物的扩散。更重要的是，N 和 S 共掺杂的独特结构特性和协同效应增加了缺陷密度，延长了光生载流子的寿命。本研究设计的掺杂杂原子的GO气凝胶具有高比表面积和丰富的催化位点，能够有效地将二氧化碳捕集和光催化还原结合起来，在环境污染物吸附和修复方面具有潜在的应用前景。
文献:https://doi.org/10.1039/D4TC01429D
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