柔性电子产品的发展对组件提出了更高的要求，这就要求散热膜 (HDM) 不仅要具有高导热性，而且即使在发生大面积变形后也要保持结构完整性和性能稳定性。在此，我们设计了一种激光调制的氧化石墨烯 (GO) 还原技术，可以制备高质量、大规模、低缺陷的石墨烯，经过有序沉积后可得到高性能的 HDM。这项工作强调了激光波长和分散液的耦合强度对石墨烯形貌和性能的影响至关重要。当 1064 nm 波长的激光照射三乙二醇 (TEG)/N,N-二甲基甲酰胺 (DMF) 分散体时，可以实现最佳的耦合效应和能量转换。这种独特的协同作用产生了高瞬态能量，促进了去质子化过程并确保了 GO 的快速、全面还原。与传统的水基激光还原方法相比，加速反应通过减轻烧蚀效应来放大石墨烯片的尺寸。构建有序结构的膜后，相应的膜表现出 1632 W m 1 K 1 的高热导率，所需制备时间仅为其他已报道方法所需总制备时间的 1/10。值得注意的是，所得 HDM 表现出优异的抗皱和折叠能力，保持出色的平滑度，剧烈摩擦后热导率几乎不会降低。HDM 中出色的柔韧性和热导率的结合为柔性电子行业的长期实际应用铺平了道路。
图 1.整个制造过程的说明，其中包括激光诱导 GO 还原和膜构建。
图2. 激光-色散体系耦合原理及还原过程表征。(a)激光-色散耦合效应示意图。(b)脱环氧和(c)脱羟基的可能机理和程序。(d)LRG-1064(T/D)-15、LRG-532(T/D)-15、LRG-532(W)-30和原始GO的FT-IR光谱。(e)LRG-1064(T/D)-10、LRG-1064(T/D)-15、LRG-1064(T/D)-20、LRG-532(W)-30的FT-IR光谱，以及(f)它们的拉曼光谱。(g)匹配系统下激光效应示意图。
图 3. 形态表征。（a）TEM 图像、（b）HR-TEM 图像和（c）原始 GO 的衍射图案。（d）TEM 图像、（e）HR-TEM 图像和（f）LRG-532(W)-30 的衍射图案。（g）TEM 图像、（h）HR-TEM 图像和（i）LRG-1064(T/D)-15 的衍射图案。（j）差异孔体积分布。（k）不匹配系统中的激光烧蚀效果和匹配系统中的激光修复效果的示意图。
图 4. GHDM 的构建和参数优化。(a) 堆叠的 LRG-1064(T/D)-15-VF 膜分离前和 (b) 分离后示意图。(c) 独立式 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的照片。(d) 超轻 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM（15 毫米 15 毫米）小心翼翼地放置在柔软的蒲公英上。(e) SEM 图像描绘了 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的表面视图，以及 (f) 其横截面视图。(g) SEM 图像描绘了 LRG-1064(T/D)-15-SP HDM 的表面视图，以及 (h) 其横截面视图。(i) 石墨烯边缘和缺陷引起的热损失示意图。(j) GO 的不完全还原，和 (k) HDM 的松散结构。(l) 理想情况。(m) LRG-1064(T/D)-15-VF 和 LRG-532(W)-30 HDM 的红外热像。样品被切成 0.6 cm × 3.5 cm，并垂直放置在恒温热源上。(n) 根据红外热像，两种 HDM 的温度曲线。(o) 各种 GHDM 的性能比较。(p) 不同温度下各种 GHDM 的热导率。(q) 循环加热/冷却（100 /25 C）下 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的热导率。
图 5.柔韧性测试。(a–c) GHDM 弯曲和恢复过程说明。(d–h) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的折叠和压制测试以及 (i–m) 摩擦和磨损测试的视频截图。(n) LRG-532(W)-30-VF 膜在折叠和压制测试和 (o) 摩擦和磨损测试后的照片。(p) 伸长率测试平台。(q) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的应力-应变曲线，伸长率为 3.1%（第 100 次循环）、4.9%、10.7% 和 15.8%。(r) LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 的应力-应变循环曲线，应变为 3.1%。这些曲线是从 100 次循环中均匀采用的。（s）LRG-1064（T/D）-15-VF、GO-VF-2800、LRG-532（W）-30-VF、LRG-1064（T/D）-15-SP、GO-VF-HI、GO-HI-VF、GO-SP-HI、GO-HI-SP HDM 在 100 次折叠循环过程中的热导率。（t）100 次折叠循环后每个 GHDM 的热导率恶化情况。
图 6. GHDM 的实际应用及性能比较。(a) 红外成像仪拍摄的手机背面图像。(b) 安装 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 60 秒后的热量分布。(c) 安装 100 倍弯曲 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 60 秒后的热量分布。(d) 安装 LRG-532(W)-30-VF HDM 60 秒后的热量分布。(e) 安装 100 倍弯曲 LRG-532(W)-30-VF HDM 60 秒后的热量分布。(f) 聚焦于 LRG-1064(T/D)-15-VF HDM 折叠处的光学显微镜照片，以及 (g) LRG-532(W)-30-VF HDM。两幅图中的比例尺均为 5 lm。(h) 各种 GHDM 的冷却性能。(i) 先前报道的不同 GHMD 的热导率和制造时间（倒数）比较。
相关科研成果由苏州科技大学Jiawei Sun，东南大学Litao Sun等人于2024年发表在Nature（https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.03.020）上。原文：Enhanced reduction of graphene oxide via laser-dispersion coupling: Towards large-scale, low-defect graphene for crease-free heat-dissipating membranes in advanced flexible electronics
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.03.020
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