常州大学郑旭东《ASCE》|光热可切换的纤维素纳米晶体-氧化石墨烯离子印迹气凝胶用于选择性吸附和可控脱附镝离子

本文提出了一种基于纤维素纳米晶体和氧化石墨烯的离子印迹气凝胶 (P-ICA),并引入了光热转换材料 croconaine 和温敏单体 NIPAM。P-ICA 在 808 nm 近红外光照射下,利用 croconaine 的光热转换特性将光能转化为热能,并通过 PNIPAM 的相变收缩,改变印迹位点的空间尺寸,从而实现 Dy(III) 的可控绿色脱附。P-ICA 表现出优异的吸附动力学和选择性,在五次吸附-脱附循环后仍能保持 90.43% 的吸附性能。

背景

随着清洁能源技术的进步,对稀土元素的需求日益增长。传统的稀土回收方法存在选择性差、吸附-脱附过程污染环境等问题。为了克服这些挑战,开发具有高选择性和绿色脱附过程的吸附剂材料至关重要。

创新点

本文提出了一种基于纤维素纳米晶体和氧化石墨烯的离子印迹气凝胶 (P-ICA),并引入了光热转换材料 croconaine 和温敏单体 NIPAM。P-ICA 在 808 nm 近红外光照射下,利用 croconaine 的光热转换特性将光能转化为热能,并通过 PNIPAM 的相变收缩,改变印迹位点的空间尺寸,从而实现 Dy(III) 的可控绿色脱附。P-ICA 表现出优异的吸附动力学和选择性,在五次吸附-脱附循环后仍能保持 90.43% 的吸附性能。该研究为 Dy(III) 回收提供了新的思路,并展示了智能光热响应气凝胶作为高效绿色材料的潜力。

图文导读

常州大学郑旭东《ASCE》|光热可切换的纤维素纳米晶体-氧化石墨烯离子印迹气凝胶用于选择性吸附和可控脱附镝离子

图1. (a)NP-NCA、(b) NP-ICA、(c) P-NCA和(d) P-ICA的扫描电镜图像。

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图2. 四种气凝胶的N2吸附−解吸等温线。

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图3. P-ICA吸附和气凝胶后的FT-IR光谱。

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图4. 四种气凝胶的热重曲线。

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图5. NIR辐照下的NP-ICA和不同浓度的P-ICA分散体的红外热图。

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图6. (a)在不同的pH水平下,两种气凝胶之间的zeta电位分布,(b)pH对四种气凝胶(20°C,50mgL−1)吸附效率的影响。

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图7. (a)气凝胶对Dy(III)(pH = 5.0,20°C,50mgL−1),不同初始Dy(III)浓度的(b)吸附等温拟合曲线(pH = 5.0,20°C)的吸附等温拟合曲线。

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图8. (a-b)四种气凝胶在293.15 K、298.15 K和303.13 K下的热力学拟合曲线:ln(Cs/Ce)图,(e)气凝胶对Dy(III)吸附的热力学拟合曲线:ln K°与1/T的关系(pH = 5.0)。

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图9. (a) 气凝胶吸附的不同稀土离子(pH = 5.0,20°C,每种离子50 mg/L)和 (b) 经过5个吸附循环后气凝胶的吸附性能(pH = 5.0,20°C,每种离子50 mg/L)。

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图10. (a) P-ICA在吸附前后的FTIR光谱。(b) 吸附后的四种气凝胶和P-ICA的XPS光谱,高分辨率 (c) O 1s和 (d) N 1s光谱。

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图11. P-ICA对Dy(III)可能的吸附和解吸机制。

文章信息

期刊:ACS Sustainable Chemistry & Engineering

题目:Photothermal Switchable Cellulose Nanocrystals-Graphene Oxide Ionic Imprinted Aerogel for Selective Adsorption and Controlled Desorption of Dysprosium Ions

作者:Tongtong Xu, Xudong Zheng, Xi Zhang, GuoMeng Li, Jinfeng Mei, and Zhongyu Li

接受日期:First published: 15 June 2024

原文链接:https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.4c02211

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