研究背景
在热学领域，通过改变边界形态控制声子边界散射，被认为是调整材料热学性能的基本机制之一。理论和实验研究表明，声子表面边界散射会阻碍声子输运，在硅纳米线和石墨烯纳米带等材料中获得了低于体硅和石墨烯的热导率。同时，增加表面边界粗糙度，可以进一步降低热导率。声子作为准粒子，具备波动和粒子特性，二者以不同的机制支配其输运特性。在声子相干输运下，将产生干涉效应，相消干涉同时取决于声子的波长和结构的特征尺寸。而在材料体系中，对热导率有贡献的声子模式在很宽的频率范围内，而且不同的声子模式具备不同的波长。因此，有可能在较大表面边界粗糙度的系统中，基于相消干涉的波长选择特性，使较少量的声子模式产生相消干涉，进而在粗糙度较大的体系上实现较大的热导率。
文章概述
南京师范大学马登科老师团队在《Physical Review Applied》发表了题为“Phonon coherent transport leads to an anomalous boundary effect on the thermal conductivity of a rough graphene nanoribbon”的研究论文。该工作采用非平衡分子动力学模拟，发现石墨烯纳米带的热导率对其表面边界粗糙度，存在双阶段的依赖行为。在第一阶段，石墨烯纳米带的热导率随表面粗糙度的增大而降低，这与前人的结果一致。在第二阶段，石墨烯纳米带的热导率随表面粗糙度变化存在震荡的非单调变化规律；也就是，粗糙度增大反而会导致其热导率提升。通过热流谱分解和晶格动力学分析表明，异常边界效应源于声子的相干特性，导致了粗糙度对不同声子模式选择性的相消干涉。该机制主要取决于材料的非谐性，因此这一反常表面边界效应可以拓展到其他材料体系。该研究揭示了声子边界散射的新规律，有助于设计基于表面边界散射的热管理材料和热电器件。
图文导读
图 1 不同温度下的粗糙石墨烯纳米带热导率的粗糙度依赖性。插图：粗糙石墨烯纳米带的示意图。
图1展示了在粗糙石墨烯纳米带上发现的热导率对表面边界粗糙度的两阶段依赖关系，插图中是使用相同的正弦曲线剪裁石墨烯纳米带的两个边界得到具有粗糙边界的石墨烯纳米带。计算结果表明石墨烯纳米带热导率随表面边界粗糙度的变化先呈现单调变化，然后呈现振荡变化，并且第二阶段的热导率振荡行为随着温度的增加而逐渐减弱。当表面边界粗糙度从0.61增加到0.72时，热导率明显增加，最高可达25.33%。这与传统的现象相反，即当表面边界粗糙度增加时，热导率通常会降低。
为进一步探索热导率振荡的潜在物理机制，通过晶格动力学比较研究了不同粗糙度的石墨烯烯纳米带中各声子模式的参与率。我们发现当粗糙度等于0.61与粗糙度等于0.72相比，声子在低、中频和几个高频的参与率都较小，这些模式经历了相消干涉。为了进一步量化上述关系，我们计算了参与率大于0.5的声子模式数占所有模式数的百分比，也就是非局域化率，可以明显发现非局域化率与热导率随粗糙度的变化，呈现几乎相同的趋势。这进一步证明了相干声子诱导的粗糙度选择相消干涉是导致热导率异常依赖于边界粗糙度的潜在机制。通过对局域化和非局域化的声子振动模式进行投影，如图2（b）和（c）可以发现，局域化的声子模式主要出现在粗糙石墨烯的表面。此外，通过引入不同正弦形状的粗糙边界增加随机性边界，可以打破模式选择性的相消干涉，从而减小粗糙石墨烯纳米带热导率的振荡。我们在单层六方氮化硼中证明这种异常边界效应也可以扩展到其他材料，并且热导率振荡的强弱主要取决于材料的非谐性。
图2 (a) 粗糙石墨烯纳米带的非局域化率和热导率分别随粗糙度的变化趋势的对比; (b)(c)石墨烯纳米带中两个特征模态的可视化。
总结与展望
该工作以典型的石墨烯纳米带为代表，讨论了热导率随粗糙边界的非单调行为。从晶格动力学、频谱分析多个角度证实了相干声子诱导的粗糙度选择性相消干涉是其基本机制。热导率对表面边界粗糙度的两阶段依赖规律将有助于与声子边界散射相关的热电材料和散热材料的设计。由于表面原子配位数的降低和化学钝化，粗糙的边界是不可避免的。因此，选择具有一定粗糙度的结构，使声子输运受阻到最小程度非常重要。
文献信息：
Phonon coherent transport leads to an anomalous boundary effect on the thermal conductivity of a rough graphene nanoribbon. Shuang Tian, Tingting Wang, Hao Chen, Dengke Ma, and Lifa Zhang.
Shuang Tian, Tingting Wang, Hao Chen, Dengke Ma, and Lifa Zhang. Phys. Rev. Applied 21, 064005 – Published 4 June 2024
Phys. Rev. Applied 21, 064005 – Published 4 June 2024
https://doi.org/10.1103/PhysRevApplied.21.064005
本文来自热知，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
