成果简介
对于锂硫电池（LSB）的实际应用而言，设计具有整体最佳结构的设备而不是修改电极材料意义重大。本文，桂林理工大学Jianrong Xiao、 李新宇 研究员团队在《ACS Nano》期刊发表名为“Chip-Inspired Design of High-Performance Lithium–Sulfur Batteries by Integrating Monodisperse Sulfur Nanoreactors on Graphene”的论文，研究提出一种受芯片启发而设计的垂直集成结构，通过在还原氧化石墨烯（rGO）基体中植入 Mo2C 纳米颗粒和纳米硫作为LSB阴极。这种结构能够在rGO上以串联阵列的方式合成孤立的硫纳米反应器 (S-NR)，从而产生类似芯片的集成LSB。
S-NR的空间限制/保护和浓度梯度有效避免了多硫化物的溶解、扩散和损失，从而提高了硫的利用率和氧化还原反应动力学。此外，利用纳米反应器单元之间的串联、隔离和协同倍增效应，还可以提高自适应存储能量。因此，集成的 LSB阴极获得了优异的电化学性能，在0.1C下的初始容量为1392mAh g-1，在 0.5C下工作1500个循环期间，容量衰减率低至每个循环0.017%，并且具有卓越的速率性能。这项工作为进一步推进高性能储能器件的精确制备提供了合理的设计思路和方法。
图文导读
图1.集成S-NRs电极的合成示意图。
图2. rGO/Mo2C/NS 的形态学研究
图3. 不同样品的结构对比
图4. 用于 LSB 的 rGO/Mo2C/NS、Mo2C/S 和 rGO/S 阴极的电化学性能。
图5：（a-c）不同表面的 Li2S8 溶液在 rGO/Mo2C（a）、Mo2C（b）和 rGO（c）上的恒电位放电曲线。(d) rGO/Mo2C、Mo2C 和 rGO 的 Li2S6 对称电池在 1 mV s-1 下的 CV 曲线。(e) 与 EIS 相对应的 Li2S6 对称电池。(f) Li2S6 溶液吸收后的紫外可见吸收光谱。插图为 Li2S6 吸收实验的相应照片。(g) 吸附在 Mo2C (101) 和石墨烯表面的 Li2Sn（n = 1、2、4、6）以及 S8 分子的结合能和优化几何形状雷达图，模型下方列出了相应的结合能值。
图6：（a）rGO/Mo2C/NS、Mo2C/S 和 rGO/S 电极在不同扫描速率下的 CV 曲线。(b-e）峰值 A（b）、峰值 B（c）和峰值 C（d）的 CV 峰值电流与扫描速率平方根的关系图，以及（e）相应的拟合斜率。(f) 0.1C时rGO/Mo2C/NS 电极的 GITT 电压曲线。(g) rGO/Mo2C/NS 电极相对于归一化放电-充电时间的内部电阻。(h) rGO/Mo2C 在促进锂离子电池成核和扩散过程中的作用。(i) 集成 S-NR 的反应机理。
小结
在这项工作中，我们引入了芯片上集成晶体管的设计理念，以此作为提高 LSB 电化学性能的设计指南。通过将具有高分散稳定性和催化活性的 S-NRs 集成在一起，设计并实现了具有垂直堆叠结构的集成导电网络系统。由于 rGO 导电网络为电子提供了高速传输通道，并可作为稳定的集成基底，集成的 S-NR 单元通过集体效应实现了 LSB 的高能自适应存储和输出。此外，Mo2C 纳米催化剂在 NR 内的封闭效应显著提高了催化活性和稳定性，有助于锚定 LiPSs 并促进其在微环境中转化为 Li2S2/Li2S，从而有效缓解了 LiPSs 的穿梭问题。得益于协同增效作用，所获得的集成 S-NR 阴极具有较高的初始比容量、优异的循环保持性能和出色的速率性能。该集成 LSB 基于优化的结构设计理念，为推进储能器件的精确制备提供了合理的研究思路和方法。
文献：https://doi.org/10.1021/acsnano.4c01264
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