成果简介
亲锂骨架的设计和制造对于构建先进的锂金属阳极非常重要。本文，浙江工业大学贺馨平 副研究员、浙江大学 夏新辉 研究员、浙江大学涂江平教授 等在《Small》期刊发表名为“Ultrafast-Loaded Nickel Sulfide on Vertical Graphene Enabled by Joule Heating for Enhanced Lithium Metal Batteries”的论文，研究通过一种简便的超快焦耳加热（UJH）方法，在垂直石墨烯（VG）上种植金属硫化物（如 Ni3S2），从而在碳布（CC）支撑的 VG 基底上均匀分布亲锂位点并牢固结合，报告了一种新的亲锂骨架。
镍3S2纳米粒子均匀地锚定在优化的骨架上，形成CC/VG@Ni3S2，从而确保了锂金属的高导电性和无枝晶的均匀沉积。通过系统的电化学表征，在 1 mA cm-2 和 1 mAh cm-2 条件下，CC/VG@Ni3S2 耦合的对称电池可在 14 mV 过电位下稳定长期循环 1800 h（900 个循环）。同时，所设计的 CC/VG@Ni3S2-Li||LFP 全电池显示出显著的电化学性能，在 0.5 C 条件下循环 500 次后容量保持率达 92.44%，并具有优异的速率性能。这种在分层碳基材料上合成金属硫化物的新策略为开发高性能锂金属电池（LMB）提供了新的思路。
图文导读
图1、a) CC/VG@Ni3S2 制备工艺方案图。b,c) CC/VG@Ni3S2 支架的低分辨率和高分辨率 SEM 图像。
图2、a) CC-Li、b) CC@Ni3S2-Li、c) CC/VG-Li 和 d) CC/VG@Ni3S2-Li 阳极循环前的 SEM 图像和相应的光学图像。） h) 在 1 mA cm-2/1 mAh cm-2 下长期循环期间的锂镀层/剥离电压曲线以及相应的放大电压曲线 i) 在 1 mA cm-2/1 mAh cm-2 下循环 50 次后对称电池的奈奎斯特图 j-n) 循环 50 次后拆解的对称电池的扫描电镜图像。
图4、a) 10 次循环后 CC/VG@Ni3S2-Li 的 XPS 光谱。在电流密度为 10 mA cm-2、电镀/剥离时间为10分钟、循环1次的条件下，锂在以下材料上电化学沉积时的原位光学显微镜观察结果（从补充视频中截取）：b) CC-Li||Cu；c) CC@Ni3S2-Li||Cu；d) CC/VG-Li||Cu；e) Li||Cu；f) CC/VG@Ni3S2-Li||Cu。
图5、在与LFP阴极配对的全电池中，CC-Li、CC@Ni3S2-Li、CC/VG-Li 和 CC/VG@Ni3S2-Li 阳极（固定容量为12mAh cm-2）的电化学性能：a) CV；b) 奈奎斯特图；c) 循环稳定性；d) 在 e) 1 C 和 f) 5 C 下的速率性能和相应的电静电曲线。
小结
综上所述，通过UJH成功地在碳基材料上合成了金属硫化物（MxSy）。超细 MxSy 纳米粒子均匀分布在 CC/VG 基底上，并保留了高导电性的石墨烯结构。COMSOL 多物理场仿真验证了均匀分布的 Ni3S2 种子可以调节锂的沉积并缓解枝晶的生长。受益于 Ni3S2 亲锂位点和分层 CC/VG 框架的协同效应，三维柔性宿主稳定了锂阳极和电解质之间的界面。制备的复合阳极显示出更高的库仑效率、更长的循环寿命和更强的速率能力。此外，与 LFP 阴极配对的完整电池还具有较高的放电容量（155.6 mAh g-1）和良好的容量保持率（92.44%）。研究为在碳基材料上合成金属硫化物提供了一种有价值的策略，并有望为高能电池提供高性能锂阳极。
文献:https://doi.org/10.1002/smll.202401491
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