2024年，牛津大学的Dong Xia、利兹大学的Heng Li、曼彻斯特大学的Peng Huang、重庆大学的Wenyu Zhou、Xiamen大学的Alexander Kulak、福州大学的Ningjing Luo和Qun Li等人在《AIChE Journal》上发表了题为“Flash Joule-heating synthesis of MoO2 nanocatalysts in graphene aerogel for deep catalytic oxidative desulfurization”的论文，采用创新的闪蒸焦耳加热技术，在石墨烯气凝胶中快速合成了MoO2纳米催化剂。该技术通过在极短时间内达到极高温度，实现了纳米催化剂的高效制备，并在深度催化氧化脱硫中展现出卓越的性能。
摘要
随着对清洁能源和环境保护要求的提高，深度催化氧化脱硫（DCOD）技术在燃料净化领域中的重要性日益凸显。本研究提出了一种创新的闪蒸焦耳加热（Flash Joule-heating, FJH）方法，通过在石墨烯气凝胶（GA）中快速合成MoO2纳米催化剂，实现了对燃料中硫化合物的高效脱除。与传统方法相比，FJH技术具有极高的加热效率和可控制性，能在1秒内达到超过1700°C的超高温，促进MoO2纳米颗粒的快速合成和均匀分布。实验结果表明，所制备的MoO2@rGO气凝胶催化剂在催化氧化脱硫反应中表现出高达99.8%的DBT转化效率，展现了出色的催化性能。
超高温焦耳加热过程的示意图，应用于GO气凝胶以生产rGO气凝胶，以及随后的闪蒸焦耳加热合成MoO2@rGO气凝胶用于催化脱硫。
研究背景
随着全球对环境保护和能源效率要求的提高，开发高效的脱硫技术对于减少化石燃料燃烧产生的污染物具有重要意义。MoO2作为一种高效的催化剂，已被广泛用于深度催化氧化脱硫（DCOD）过程，但其制备过程往往耗时且能耗较高。因此，开发一种快速、高效且环境友好的MoO2催化剂制备方法具有重要的实际应用价值。
研究方法
本研究采用了一种新型的FJH技术，通过在石墨烯气凝胶中快速合成MoO2纳米催化剂。首先，通过水热法合成氧化石墨烯（GO）气凝胶，并通过Joule加热技术进行还原处理，得到还原氧化石墨烯（rGO）气凝胶。然后，将rGO气凝胶浸渍在含有有机金属前驱体的溶液中，通过1秒的高温FJH过程，实现MoO2纳米颗粒在气凝胶基质中的快速合成。
研究结果
- FJH技术成功实现了1秒内超过1700°C的超高温加热，为MoO2纳米颗粒的快速合成提供了条件。
- 通过氮气吸附/脱附分析、X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等技术手段，证实了MoO2纳米颗粒在rGO气凝胶中的均匀分布和高结晶性。
- 在催化氧化脱硫实验中，MoO2@rGO气凝胶催化剂表现出高达99.8%的DBT转化效率，显著高于传统方法和其他催化剂。
总结
本研究提出的FJH合成MoO2纳米催化剂的方法，不仅大幅提高了催化剂的制备效率，而且降低了能耗和碳足迹，具有环境友好性。该方法的快速、高效和环境友好特性，为实现工业规模的清洁燃料生产提供了新的技术途径。随着FJH技术的进一步优化和规模化，预计将在未来清洁能源和环境保护领域发挥重要作用。
展望
FJH技术为MoO2纳米催化剂的制备提供了一种快速、高效的方法，有望推广至其他多金属纳米催化剂和高熵合金的制备。此外，该技术在流动化学、电化学、工业催化等领域的应用前景广阔，未来将进一步探索其在不同领域的应用潜力。
DOI: https://doi.org/10.1002/aic.18357
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