转角石墨烯（2+2）中的量子振荡与“层”物态调控

在现代凝聚态物理研究中，“层”是一个重要的物理调控自由度。一个典型的代表是近20年来热门的石墨烯等范德华材料，层与电荷、自旋、能谷等自由度形成丰富的耦合和相互关联，使得材料具有层数相关的能带结构和拓扑物性。另一个典型代表是传统半导体的双层二维电子气体，层间耦合可以调控出奇异的分数量子霍尔效应和激子超流等新颖物相。尽管层的作用至关重要，系统性研究和量化层间耦合具有很大的挑战性，鲜有探索。

近年来，转角多层石墨烯被认为是研究量子新奇物相的一个理想平台，突出地体现出层调控的关联物态。它一般是以单层或者多层石墨烯为母体通过层间扭转堆垛而形成的莫尔超晶格结构。其中旋转角度是该体系最为关键的参数，它不仅定义莫尔超胞的大小，同时决定层间的耦合强度。在某些特殊角度下，强的层间耦合会诱导出拓扑平带，整个多层莫尔体系表现出一个类似单层的关联物态行为。而在更大的角度下，该体系表现出弱耦合状态，其莫尔能谷物态出现层极化。自2018年魔角石墨烯（1+1）中关联绝缘态、超导态等发现以来，该领域迅速发展并吸引了大量科学家的注意力。

在转角莫尔领域，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心纳米实验室N07课题组率先以双层石墨烯为母体发现了一类新型的转角双层-双层石墨烯（2+2）莫尔超晶格体系，并在该体系中观察到自旋极化的半填充关联绝缘态(Nat.Phys.16,520(2020))。随后，他们深耕2+2体系，聚焦其强关联物态：发现在零磁场下强关联的金属-绝缘态量子一阶相变，揭示了自旋极化关联绝缘态的基态本质具有自旋铁磁长程序，并通过多场调控实现自旋铁磁序和轨道铁磁序等不同关联基态以及它们之间的一阶相变（PRX 13, 031015(2023)）；发现高温下温度线性电阻行为，研究了电场可调的电子-声子相互作用和量子临界行为（PRB 106,035107(2022）；发现了电场可调的自旋-能谷竞争关系，实现了谷极化关联绝缘态和陈数为2的拓扑陈绝缘态(Nat.Commun.13,3292(2022))；发现了关联绝缘态中的量子震荡，揭示了该体系中能带色散、关联效应和拓扑效应的丰富内在联系 （Sci.Bull.2,20220060 (2023)）。

近期，N07课题组的杨威特聘研究员和张广宇研究员指导袁亚龙、刘乐、朱峻冬等学生聚焦莫尔体系中“层”物态研究，对大转角双层-双层石墨烯体系的量子振荡进行了深入研究（图一所示）。他们构筑了高质量的莫尔器件，发现该体系在磁场下存在两种不同形式的量子振荡行为：一种随载流子浓度周期性振荡，该振荡是由朗道能级量子化引起的Shubnikov–de Haas（SdH）振荡；而另一种则随电位移场周期性振荡，使整体输运图像呈现网状行为。他们建立了电容模型，结合高品质的量子振荡数据，成功量化了该体系的层间耦合强度，并进一步发现该体系存在的电子-空穴不对称性（图二所示）。同时，他们系统研究了量子振荡随温度的变化，发现在较高温度下随载流子浓度变化的量子振荡会消失，而随位移电场周期性变化的振荡不会消失，且振荡周期翻番。这些高温下反常的量子振荡周期表明双层体系在两套朗道能级（两个莫尔能谷，或者说上下两层）对齐时候发生额外的散射，即magneto-intersubband振荡（图三所示）。此外，他们系统分析高温反常量子振荡随温度的变化关系，发现莫尔能谷谷间电子的散射强度与层间耦合强度高度相关（图四所示）。该工作中独特的能带和高质量的实验数据揭示了朗道量子化、莫尔能带结构和散射之间的有趣关联，对于设计和实现各种集体量子相至关重要。

该工作得到科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院B类先导和依托大科学装置开展建制化科研项目等资助。本研究工作获得了来自日本国立材料科学研究所的Kenji Watanabe研究员、Takashi Taniguchi研究员等合作者的帮助。相关成果以“Interplay of Landau Quantization and Interminivalley Scatterings in a Weakly Coupled Moiré Superlattice”为题发表在Nano Letters，并入选封面文章。袁亚龙博士和刘乐博士为论文的共同第一作者，张广宇研究员和杨威特聘研究员为论文的共同通讯作者。

原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01411

图1.大转角双层-双层石墨烯器件和结构图。

图2.低温下量子振荡图形和采用电容模型量化的层间耦合强度。

图3. 高温下随位移电场调制的量子振荡和谷间（层间）散射。

图4. 量子振荡随温度的变化和莫尔能谷谷间散射时间。